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in parallelo
• Vediamo ora come comportarci se le cinetiche dipendono dalle concentrazioni di due reagenti A e
B (dove A è il reagente limitante):
1 P
A + B
2 Q
• I bilanci di materia sui due reagenti saranno:
𝐶 𝐶 1 𝑋
𝐶 𝐶 𝐶 𝑋 𝐶 𝑋 𝐶 𝑀 𝑋
Dove M è il rapporto di alimentazione dei reagenti (M ≥ 1).
• Le cinetiche delle due reazioni sono quindi esprimibili come:
𝑟 =𝑘 𝐶 𝐶 𝑘 𝐶 1 𝑋 𝑀 𝑋
𝑟 = 𝑘 𝐶 𝐶 𝑘 𝐶 1 𝑋 𝑀 𝑋
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Ingegneria delle Reazioni Chimiche – Prof. Fabrizio Scala
Reazioni in parallelo
• La selettività istantanea/locale sarà:
𝒓𝑨𝟏 𝟏
𝝋 𝑿𝑨 𝒌𝟐 𝒏 𝒏𝑩𝟐 𝒏𝑨𝟏 𝒏𝑩𝟏
𝒓𝑨𝟏 𝒓𝑨𝟐 𝟏 ·𝑪𝑨𝟎𝑨𝟐 · 𝟏 𝑿𝑨 𝒏𝑨𝟐 𝒏𝑨𝟏 · 𝑴 𝑿𝑨 𝒏𝑩𝟐 𝒏𝑩𝟏
𝒌𝟏
• Questa relazione ci dà la legge di variazione della selettività con il grado di
conversione.
• L’analisi del comportamento della selettività con il grado di conversione si può
ricondurre ai casi studiati in precedenza nei seguenti due casi:
• Se 𝒏𝑨𝟐 𝒏𝑨𝟏 e 𝒏𝑩𝟐 𝒏𝑩𝟏 un aumento del grado di conversione porta ad un
aumento di selettività → uso un CSTR.
• Se 𝒏𝑨𝟐 𝒏𝑨𝟏 e 𝒏𝑩𝟐 𝒏𝑩𝟏 un aumento del grado di conversione porta ad una
diminuzione di selettività → uso un PFR.
• Gli altri due casi possibili (𝒏𝑨𝟐 𝒏𝑨𝟏 e 𝒏𝑩𝟐 𝒏𝑩𝟏 e 𝒏𝑨𝟐 𝒏𝑨𝟏 e 𝒏𝑩𝟐 𝒏𝑩𝟏 )
portano a risultati più complessi, perché una variazione del grado di conversione
porta ad effetti opposti sui due termini in parentesi al denominatore.
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Reazioni in parallelo
• Per prima cosa valuto il rapporto di alimentazione: Se M >> 1 ho che il
termine 𝑴 𝑿𝑨 𝑴 𝒄𝒐𝒔𝒕. e quindi per ottimizzare il sistema dovrò
valutare unicamente la differenza 𝒏𝑨𝟐 𝒏𝑨𝟏 .
• Se invece M ≈ 1 non posso trascurare nessuna delle due differenze. Devo
confrontare i due termini in valore assoluto: 𝒏𝑨𝟐 𝒏𝑨𝟏 e 𝒏𝑩𝟐 𝒏𝑩𝟏 . Il
valore più grande influirà di più sui risultati di selettività e quindi andrò a
ottimizzare sul termine più influente.
• Se però ho la possibilità di utilizzare strategie di contatto non
convenzionali, anche in questi casi c’è la possibilità di migliorare
notevolmente la selettività del processo.
• Ad esempio se ho il caso 𝒏𝑨𝟐 𝒏𝑨𝟏 e 𝒏𝑩𝟐 𝒏𝑩𝟏 devo cercare di
massimizzare la concentrazione di A e di minimizzare quella di B.
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Reazioni in parallelo
• Ipotizzando di avere i due reagenti in due correnti di
alimentazione distinte:
• Con STR alimento tutto il reagente A nel reattore, e la tempo t = 0
comincio a versare la specie B a goccia a goccia.
• Con PFR utilizzo il cosiddetto reattore di Zwietering, alimentando
tutto A all’ingresso del PFR e gradualmente B lungo z (a intervalli
sempre più distanti o a portate decrescenti).
• Con CSTR utilizzo una serie di CSTR con alimentazioni intermedie
graduali di B.
• Il mio profilo ideale di concentrazioni sarebbe:
C
CA
CB
z, t 26
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Reazioni in parallelo
• Abbiamo visto che oltre ad agire sulle concentrazioni, posso provare ad agire sul
rapporto k2/k1 per migliorare la selettività, ad esempio variando la temperatura
del processo.
• Ad esempio per il caso iniziale:
1 P
𝑟 =𝑘 𝐶 𝑘 𝑒𝑥𝑝 𝐶
A 𝑟 =𝑘 𝐶 𝑘 𝑒𝑥𝑝 𝐶
2 Q
• La selettività diventa:
𝟏
𝝋 𝑿𝑨 , 𝑻 𝒌𝟎𝟐 𝑬𝒂𝟐 𝑬𝒂𝟏 𝒏
𝟏 𝒆𝒙𝒑 𝟐
𝑪𝑨𝟎
𝒏𝟏
𝟏 𝑿𝑨 𝒏𝟐 𝒏𝟏
𝒌𝟎𝟏 𝑹𝑻
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Reazioni in parallelo
• Per capire l’effetto della temperatura sulla selettività devo
confrontare i valori delle energie di attivazione delle due reazioni.
• Se 𝑬𝒂𝟐 𝑬𝒂𝟏 un aumento di T porta ad un aumento di
𝑬𝒂𝟐 𝑬𝒂𝟏
𝒆𝒙𝒑 e quindi una diminuzione di selettività. Mi
𝑹𝑻
conviene dunque lavorare a basse temperature. Temperature più
basse però comportano cine che più lente → aumento di !
• Se 𝑬𝒂𝟐 𝑬𝒂𝟏 un aumento di T porta ad una diminuzione di
𝑬𝒂𝟐 𝑬𝒂𝟏
𝒆𝒙𝒑 e quindi un aumento di selettività. Mi conviene
𝑹𝑻
dunque lavorare ad alte temperature.
• Se 𝑬𝒂𝟐 𝑬𝒂𝟏 la temperatura non ha effetto sulla selettività.
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Reazioni in serie
• Abbiamo visto che quando ho due reazioni in serie ho due casi possibili:
1 2
Caso 1 A P Q (P è un intermedio instabile)
1 2
Caso 2 A Q P (P è il prodotto finale)
• Il caso 2 è relativamente semplice da analizzare. Infatti essendo il prodotto desiderato
quello dell’ultima reazione, per ottenere un’elevata selettività e resa in P basta aspettare
un tempo sufficientemente lungo (STR) o avere un tempo‐spazio sufficientemente
elevato (PFR e CSTR) da far convertire tutto l’intermedio di reazione Q al prodotto
desiderato P.
• Ovviamente un aumento eccessivo del tempo di reazione o del tempo‐spazio
comportano un aumento dei costi del processo, per cui dovrò fare un’ottimizzazione
economica.
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Reazioni in serie
• È più interessante e complesso il caso 1, in cui il prodotto desiderato è
un intermedio di reazione. In questo caso massimizzare la resa in P è
tutt’altro che banale.
• Per semplificare la trattazione analitica ipotizziamo che:
1) il sistema sia a volume costante ( = 0),
2) le cinetiche siano del primo ordine (𝑟 =𝑘𝐶 ),
3) le concentrazioni iniziali dei prodotti siano nulle (CP0 = CQ0 =0),
4) i coefficienti stechiometrici siano unitari (a = p = q = 1).
• I risultati qualitativi che otterremo saranno comunque generalizzabili.
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Reazioni in serie
• Se le due cinetiche sono: 𝑟 =𝑘 𝐶 𝑟 =𝑘 𝐶
• Per un STR posso scrivere i bilanci di materia sulle specie A e P:
𝒅𝑵𝑨 𝒅𝑪𝑨
𝑽 𝑽𝒓𝑨𝟏 𝑽𝒌𝟏 𝑪𝑨
𝒅𝒕 𝒅𝒕
𝒅𝑵𝑷 𝒅𝑪𝑷
𝑽 𝑽 𝒓𝑨𝟏 𝒓𝑷𝟐 𝑽 𝒌𝟏 𝑪𝑨 𝒌𝟐 𝑪𝑷
𝒅𝒕 𝒅𝒕
• In ogni istante di tempo deve valere: CA0 ‐ CA(t) = CP(t) + CQ(t),
cioè CA(t) + CP(t) + CQ(t) = CA0 = cost.
• Dividendo i due bilanci di materia su P e A membro a membro otteniamo:
𝒅𝑪𝑷
𝒅𝒕 𝒅𝑪𝑷 𝒓𝑨𝟏 𝒓𝑷𝟐 𝒌𝟏 𝑪𝑨 𝒌𝟐 𝑪𝑷
𝒅𝑪𝑨 𝝋
𝒅𝑪𝑨 𝒓𝑨𝟏 𝒌𝟏 𝑪𝑨
𝒅𝒕
• Al contrario del caso delle reazioni in parallelo non riesco ad andare avanti
perché non so esprimere CP in funzione del grado di conversione.
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Reazioni in serie
• Prima di proseguire con la trattazione analitica, esaminiamo qualitativamente cosa
accade nel nostro STR (un discorso esattamente identico si può fare per un PFR se
sostituiamo al tempo la coordinata spaziale z o alternativamente il tempo‐spazio).
• Al tempo t = 0 solo il reagente A è presente, quindi avviene solo la reazione 1. La
concentrazione di A diminuisce, mentre quella di P aumenta (con la stessa pendenza).
• Man mano che CA diminuisce la reazione 1 rallenta, mentre man mano che CP aumenta la
reazione 2 diventa sempre più importante e si comincia a formare il prodotto
indesiderato Q a spese di P.
𝒅𝑪
• Quando le due reazioni hanno la stessa velocità (𝒌𝟏 𝑪𝑨 𝒌𝟐 𝑪𝑷 ) allora 𝑷 𝟎 e la
𝒅𝒕
concentrazione di P raggiunge il valore massimo. In questo punto la velocità di
formazione di Q raggiunge il valore massimo → la curva di CQ ha un punto di flesso.
• Successivamente CP comincia a diminuire mentre CQ aumenta sempre di più. Per tempi
molto lunghi avrò che: CA → 0, CP → 0, CQ → CA0 (ricordiamo che: CA + CP + CQ = CA0).
• Visualizziamo graficamente gli andamenti delle concentrazioni:
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Reazioni in serie
C
CA0
CA massimo
𝑪𝑷𝒇
𝚽
CP 𝑪𝑨𝟎 𝑪𝑨𝒇
stessa pendenza
CQ 𝑪𝑷𝒇
𝜼
𝑪𝑨𝟎
flesso
t* t
pendenza nulla
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Reazioni in serie
• Analizzando la curva si vede chiaramente che la massima selettività globale si ha
per XA → 0 (rea ore differenziale). Per tempi piccoli la quan tà di Q formata è
trascurabile e tutto A si converte in P. In tali condizioni ovviamente la resa è molto
bassa e dovremo trovare un modo per separare P da A e riciclare il reagente
inconvertito.
• Se voglio massimizzare la resa in P devo avere la massima concentrazione
possibile di P e quindi devo interrompere il processo al tempo t* corrispondente
al punto di massimo di CP.
• Lo stesso discorso può essere fatto per un PFR sostituendo al tempo di reazione il
tempo‐spazio del reattore.
• Anche per un CSTR si può fare lo stesso discorso qualitativo, ma si intuisce
chiaramente che un CSTR lavorerà molto peggio di un PFR. Infatti in
corrispondenza del punto di massimo ho anche la massima velocità di produzione
di Q, mentre la velocità della reazione 1 è molto bassa. Tutti i punti del CSTR
lavoreranno in queste condizioni, che sono molto peggiori di quelle a sinistra del
punto di massimo.
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Reazioni in serie
• Vediamo ora di risolvere quantitativamente il problema. Ci eravamo fermati
perché non conoscendo come varia CP in funzione di XA non posso integrare
l’espressione della selettività istantanea. Devo risolvere in modo diverso.
𝒅𝑪𝑨
• Dal bilancio su A: 𝒌𝟏 𝑪𝑨 che integrata dà: 𝑪𝑨 𝒕 𝑪𝑨𝟎 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟏 𝒕
𝒅𝒕
• Sostituendo nel bilancio su P:
𝒅𝑪𝑷
𝒌𝟏 𝑪𝑨 𝒌𝟐 𝑪𝑷 𝒌𝟏 𝑪𝑨𝟎 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟏 𝒕 𝒌𝟐 𝑪𝑷
𝒅𝒕
𝒅𝑪𝑷
• Cioè: 𝒌𝟐 𝑪𝑷 𝒌𝟏 𝑪𝑨𝟎 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟏 𝒕
𝒅𝒕
• Questa è un’equazione differenziale del primo ordine lineare non omogenea che
può essere risolta con il metodo del fattore integrante. Si moltiplicano entrambi i
membri per un fattore integrante che per questa equazione è: 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒕 .
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Reazioni in serie
𝒅𝑪𝑷
𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒕 𝒌𝟐 𝑪𝑷 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒕 𝒌𝟏 𝑪𝑨𝟎 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟏 𝒕 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒕
𝒅𝒕
Il primo membro non è altro che:
𝒅
𝑪 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒕 𝒌𝟏 𝑪𝑨𝟎 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒌𝟏 𝒕
𝒅𝒕 𝑷
Separando le variabili e integrando:
𝑪𝑷 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒕 𝒕
𝒅 𝑪𝑷 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒕 𝒌𝟏 𝑪𝑨𝟎 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒌𝟏 𝒕 𝒅𝒕
𝟎 𝟎
Che dà:
𝒌𝟏 𝑪𝑨𝟎
𝑪𝑷 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒕 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒌𝟏 𝒕 𝟏
𝒌𝟐 𝒌𝟏
Riarrangiando:
𝒌𝟏
𝑪𝑷 𝒕 𝑪𝑨𝟎 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟏 𝒕 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒕
𝒌𝟐 𝒌𝟏
Infine:
𝑪𝑸 𝒕 𝑪𝑨𝟎 𝑪𝑨 𝒕 𝑪𝑷 𝒕
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Reazioni in serie
• Queste sono le espressioni che ci danno i profili di concentrazione nel
tempo per un STR (o in funzione del tempo‐spazio per un PFR).
• Selettività globale e resa sono quindi:
𝑪𝑷𝒇 𝒌𝟏 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟏 𝒕 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒕
𝚽
𝑪𝑨𝟎 𝑪𝑨𝒇 𝒌𝟐 𝒌𝟏 𝟏 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟏 𝒕
𝑪𝑷𝒇 𝒌𝟏
𝜼 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟏 𝒕 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒕
𝑪𝑨𝟎 𝒌𝟐 𝒌𝟏
• Per t → 0: 𝚽 𝟏 e 𝜼 𝟎
• Per t → ∞: 𝚽 𝟎 e 𝜼 𝟎
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Reazioni in serie
• È interessante notare cosa succede per cinetiche molto diverse tra loro
(casi limite):
• Se 𝒌𝟏 ≫ 𝒌𝟐 la reazione 2 è lo stadio lento del processo, quindi la prima
reazione può essere considerata quasi istantanea (formazione di P da A) e
la concentrazione di P è controllata dalla velocità di decomposizione a Q
(reazione 2). La concentrazione di P può essere approssimata a:
𝑪𝑷 𝒕 𝑪𝑨𝟎 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒕
• Se 𝒌𝟏 ≪ 𝒌𝟐 la reazione 1 è lo stadio lento del processo, mentre P viene
velocemente decomposto a Q (reazione 2). La concentrazione di P può
essere approssimata a:
𝒌
𝑪𝑷 𝒕 𝑪𝑨𝟎 𝟏 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟏 𝒕
𝒌𝟐
• Si vede subito che essendo 𝒌𝟏 ⁄𝒌𝟐 ≪ 𝟏 si ha sempre CP << CA0.
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Reazioni in serie
• Come abbiamo detto la selettività globale è massima per XA → 0 (cioè t → 0) e decresce
monotonicamente con il grado di conversione fino a zero (XA → 1, cioè t → ∞).
• La resa invece è nulla agli estremi (XA → 0 e XA → 1) e ha un massimo in posizione
intermedia (quando CP è massimo).
• Per trovare la resa massima bisogna porre uguale a zero la derivata della resa (o di CP)
rispetto al tempo. Si ottiene la condizione di massimo:
𝒌𝟏 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟏 𝒕∗ 𝒌𝟐 𝒆𝒙𝒑 𝒌𝟐 𝒕∗
• Risolvendo:
𝒌
𝒍𝒏 𝟐 𝒌
𝟏
𝒕∗
𝒌 𝟐 𝒌𝟏
• Cioè il tempo corrispondente al massimo è l’inverso della media logaritmica tra k1 e k2.
𝟏 𝟏
• Se 𝒌𝟏 𝒌𝟐 𝒕∗ 𝒌 𝒌 𝟏 𝟐
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Reazioni in serie
• Sostituito t* nell’espressione di CP e della resa si ottengono i valori di massimo:
𝒌𝟐 𝒌𝟐
𝒌𝟏 𝒌𝟐 𝒌𝟏 𝒌𝟏 𝒌𝟐 𝒌𝟏
𝑪𝑷 𝒕∗ 𝑪𝑨𝟎 𝜼 𝒕∗
𝒌𝟐 𝒌𝟐
• I comportamenti per i casi limite sono:
• Se 𝒌𝟏 ≫ 𝒌𝟐 𝒕∗ → ∞ 𝑪𝑷 𝒕∗ 𝑪𝑨𝟎 𝜼 𝒕∗ 𝟏
𝒌𝟏 𝒌𝟏
• Se 𝒌𝟏 ≪ 𝒌𝟐 𝒕∗ → 𝟎 𝑪𝑷 𝒕∗ 𝑪𝑨𝟎 𝜼 𝒕∗ ≪𝟏
𝒌𝟐 𝒌𝟐
• L’unico modo per influire sul rapporto 𝒌𝟏 ⁄𝒌𝟐 è agendo sulla temperatura del
processo:
• Se 𝑬𝒂𝟐 𝑬𝒂𝟏 un aumento di T favorisce k1 su k2, e quindi migliora la resa.
• Se 𝑬𝒂𝟐 𝑬𝒂𝟏 un aumento di T favorisce k2 su k1, e quindi peggiora la resa.
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PFR/STR 𝑪𝑷𝒇
𝜼
𝑪𝑨𝟎
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• Vediamo quale sarebbe la performance di un CSTR.
• I bilanci di materia sulle specie A e P sono:
𝑸 𝑪𝑨𝟎 𝑪𝑨𝒇 𝑽 𝒓𝑨𝟏𝒇 𝑽𝒌𝟏 𝑪𝑨𝒇
𝑸 𝑪𝑷𝒇 𝑽 𝒓𝑨𝟏𝒇 𝒓𝑷𝟐𝒇 𝑽 𝒌𝟏 𝑪𝑨𝒇 𝒌𝟐 𝑪𝑷𝒇
• Dalla prima equazione si ottiene (ricordando che 𝝉 𝑽/𝑸):
𝟏
𝑪𝑨𝒇 𝑪𝑨𝟎
𝟏 𝒌𝟏 𝝉
• Sostituendo nella seconda equazione e riarrangiando:
𝒌𝟏 𝝉
𝑪𝑷𝒇 𝑪𝑨𝟎
𝟏 𝒌𝟏 𝝉 𝟏 𝒌𝟐 𝝉
• Infine:
𝑪𝑸𝒇 𝑪𝑨𝟎 𝑪𝑨𝒇 𝑪𝑷𝒇
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• Gli andamenti delle curve ottenute per il CSTR in funzione di sono del
tutto simili a quelle ottenute per STR/PFR, ma a parità di i valori di CP
sono sempre minori.
• Selettività globale e resa sono quindi:
𝑪𝑷𝒇 𝟏
𝚽
𝑪𝑨𝟎 𝑪𝑨𝒇 𝟏 𝒌𝟐 𝝉
𝑪𝑷𝒇 𝒌𝟏 𝝉
𝜼
𝑪𝑨𝟎 𝟏 𝒌𝟏 𝝉 𝟏 𝒌𝟐 𝝉
• Per → 0: 𝚽 𝟏 e 𝜼 𝟎
• Per → ∞: 𝚽 𝟎 e 𝜼 𝟎
• Le considerazioni fatte per STR/PFR sono valide anche per CSTR.
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Reazioni in serie
• Per trovare la resa massima bisogna porre uguale a zero la derivata della
resa (o di CP) rispetto al tempo. Si ottiene la condizione di massimo:
∗ 𝟏
𝝉
𝒌𝟏 𝒌𝟐
𝟏 𝟏
• Se 𝒌𝟏 𝒌𝟐 𝝉∗
𝒌𝟏 𝒌𝟐
• Sostituito * nell’espressione di CP e della resa si ottengono i valori di
massimo:
∗ 𝟏 ∗ 𝟏
𝑪𝑷𝒇 𝝉 𝑪𝑨𝟎 𝟏 𝟐 𝜼 𝝉 𝟏 𝟐
𝒌𝟐 𝟐 𝒌𝟐 𝟐
𝟏 𝟏
𝒌𝟏 𝒌𝟏
• Valgono le stesse considerazioni fatte per STR/PFR, ma i valori di 𝑪𝑷𝒇 𝝉∗ e
𝜼 𝝉∗ sono sempre minori, mentre quello di 𝝉∗ maggiore. Quindi per
massimizzare la resa di un intermedio P non conviene mai usare un CSTR.
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CSTR 𝑪𝑷𝒇
𝜼
𝑪𝑨𝟎
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Reazioni in serie
Confronto tra selettività globale
di un PFR e di un CSTR
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