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UNIVERSITA DEGLI STUDI DI FIRENZE

FACOLTA DI SCIENZE MATEMATICHE FISICHE E NATURALI

Tesi di laurea in Fisica

Una sorgente di radiazione coerente nellultravioletto da vuoto mediante generazione di armoniche.

di Andrea Tozzi

Relatore Prof. M. Inguscio

Anno Accademico 1996/1997

Indice

Introduzione 1 Teoria della generazione e propagazione delle armoniche 1.1 Generazione delle armoniche . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.1.1 1.1.2 1.1.3 1.1.4 1.2 Aspetti generali della generazione di armoniche . . . . . . . . . Modello semiclassico . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Modello anarmonico . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Modello quantistico . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

iii 1 2 2 6 13 15 16 21

Propagazione delle armoniche. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2.1 Contributo degli elettroni alla propagazione delle armoniche. . .

2 Apparato sperimentale per la produzione e rivelazione delle armoniche 2.1 Sistema di produzione degli impulsi ultracorti . . . . . . . . . . . . . . 2.1.1 2.1.2 Oscillatore. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Stretcher. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24 24 26 27

2.1.3 2.1.4 2.2

Amplicatore rigenerativo. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Compressore. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

31 33 36 36 41

Apparato di generazione e rivelazione delle armoniche. . . . . . . . . . 2.2.1 2.2.2 2.2.3 2.2.4 Camera di interazione laser-jet. . . . . . . . . . . . . . . . . . . Monocromatore. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Fototubo: taratura, calcolo del numero di fotoni e stima dellerrore 44 Rivelatore CCD . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50 52 58 59 62 78

2.3

Messa a punto del sistema. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

3 Misure. 3.1 3.2 3.3 Stima degli errori . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Misure compiute usando il fotomoltiplicatore. . . . . . . . . . . . . . . Misure compiute usando il CCD. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.3.1 Stima dellerrore compiuto nel calcolo della divergenza delle armoniche. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.3.2 3.3.3 Conclusioni Appendice Bibliograa Studio dellandamento delle divergenza delle armoniche . . . . . Acquisizioni ottenute ponendo il CCD sul fuoco del reticolo . . .

79 81 88 92 95 101

ii

Introduzione
Nonostante il laser sia ormai diventato uno strumento molto diuso in vari campi della scienza, alcune regioni spettrali risultano a tuttoggi di dicile, se non impossibile, copertura con radiazione coerente. Una di queste regioni ` quella che va da 30 nm a e 200 nm, comunemente detta ultravioletto da vuoto (VUV). Questa tesi riguarda uno degli approcci possibili alla soluzione di tale problema, particolarmente interessante poich` la disponibilit` di sorgenti a tali lunghezza donda e a permetterebbe nuovi studi spettroscopici su specie atomiche e molecolari attualmente non accessibili. In particolare il lavoro di tesi riguarda la realizzazione e la messa a punto di un sistema per la generazione di armoniche a partire da impulsi laser nel visibile: le armoniche vengono generate dallinterazione dellimpulso laser con un gas nobile e si ` arrivati ad osservare la venticinquesima armonica corrispondente ad una e lunghezza donda di circa 30 nm. Il lavoro di tesi ` anche consistito nella caratterizzazione completa del fenomeno di e generazione di armoniche in funzione di vari parametri quali lintensit` del laser, la a geometria di interazione, le caratteristiche del gas. I risultati delle misure sono stati

iii

confrontati con successo con i modelli esistenti. Della radiazione prodotta nel VUV si ` poi eettuata unanalisi quantitativa riguardo e al numero di fotoni prodotti ed alle caratteristiche spaziali del fascio coerente. Questo ultimo aspetto ` stato reso possibile grazie allimpiego di un nuovo sensore a CCD e opportunamente sviluppato per limpiego a tali lunghezze donda ed utilizzato per la prima volta nello studio delle armoniche. La tesi ` cos` organizzata: nel primo capitolo viene arontato il problema della gene erazione e propagazione delle armoniche dal punto di vista teorico, facendo una breve rassegna dei modelli pi` importanti e prestando particolare attenzione a quello semiu classico. Nel secondo capitolo si descrive il sistema di generazione degli impulsi laser, lapparato di generazione delle armoniche e i sistemi di rivelazione, riportando alcune misure servite alla loro caratterizzazione. Nel terzo capitolo vengono inne presentate le misure compiute sulle armoniche. I risultati di tali misure sono quindi interpretati alla luce della teoria sviluppata nel primo capitolo. Inne, in appendice, si entra pi` u in profondit` nel formalismo matematico riguardante la teoria della propagazione delle a armoniche.

iv

Capitolo 1 Teoria della generazione e propagazione delle armoniche


Il presente capitolo ` diviso in due sezioni in cui si arontano separatamente i problemi e relativi al processo sico tramite il quale si generano le armoniche ed al fenomeno della loro propagazione. Gli approcci che si trovano in letteratura volti a dare una spiegazione organica del fenomeno sono molteplici e sicuramente quelli che meglio spiegano i risultati sperimentali sono quelli che, partendo da equazioni fondamentali quali lequazione di Schrdinger o e lequazione delle onde, tramite complesse integrazioni numeriche, arrivano a dei risultati coerenti con le evidenze sperimentali. In linea generale ho preferito, senza entrare in profondit` nel formalismo matematia co, prestare maggior interesse a quei modelli che permettano con un minimo di sviluppo formale di individuare la sica dei processi in gioco. 1

Il fenomeno di cui si sta parlando consiste nellinterazione tra il campo elettrico di un laser impulsato, che nel nostro caso ha la lunghezza donda di 800 nm e impulsi di 100-110 fs, con gli elettroni pi` esterni di atomi di gas rari. Lintensit` di picco del laser, u a focalizzato con una lente di 20 cm di focale, ` 1014 -1015 W/cm2 ed ` tale da dar luogo e e a rilevanti fenomeni non lineari: gli elettroni esterni assorbono un numero q di fotoni dal campo, ma data la rapidit` dellinterazione hanno ancora unelevata probabilit` a a di ricombinarsi con lo stato fondamentale dello ione, emettendo in un unico fotone lenergia qh acquistata a spese del campo elettrico del laser a frequenza .

1.1
1.1.1

Generazione delle armoniche


Aspetti generali della generazione di armoniche

In un fascio laser focalizzato lampiezza del campo elettrico, E, espressa in V/cm, ` e legata allintensit`, I in W/cm2 , dalla semplice relazione E = 27.4 I [38]. Per un valore a dellintensit` pari a 3.5 1016 W/cm2 lampiezza del campo elettrico ` quindi analoga a e a quella in cui ` immerso un elettrone di un atomo di idrogeno posto ad una distane za dal nucleo pari al raggio di Bohr: per intensit` dellordine di 1014 1015 W/cm2 , a quali sono quelle disponibili nel nostro apparato sperimentale, gli elettroni pi` esterni u di atomi pesanti sono sottoposti ad un campo elettrico oscillante di intensit` media a comparabile a quella dovuta al nucleo ed in queste condizioni non ` possibile descrie vere correttamente linterazione degli atomi con gli limpulsi del laser tramite la teoria perturbativa, tanto ` vero che gli esperimenti compiuti usando laser ad alta intensit`, e a 2

resisi disponibili solamente negli ultimi 10-15 anni, hanno messo in luce eetti inattesi e molto interessanti, quali appunto la generazione di armoniche di ordine elevato. Laspetto delle spettro delle armoniche cos` generate ` molto caratteristico: lin e tensit` di picco delle prime armoniche decresce al crescere dellordine, in accordo con a quanto previsto dallanalisi ai primi ordini perturbativi; a queste prime armoniche ne segue una serie le cui intensit` si mantengono costanti anche per molti ordini: questa a zona ` indicata in letteratura come plateau. Inne le ultime armoniche dello spettro e hanno lintensit` che decresce rapidamente nel giro di pochi ordini: tale zona viene ina dicata come cuto. Lestensione del plateau dipende in primo luogo dallintensit` della a radiazione incidente: se lintensit` ` molto bassa il plateau non compare aatto, lascianae do il posto ad un decadimento perturbativo dellintensit` delle armoniche. Aumentando a lintensit` il plateau si estende a frequenze via via pi` elevate n quando si raggiunge a u unintensit`, detta di saturazione [20] [38], alla quale la probabilit` di ionizzazione per a a gli atomi del gas ` prossima ad uno: oltre questa intensit` lestensione del plateau resta e a costante. Lampiezza del plateau varia anche, per una ssata intensit` della radiazione a incidente, a seconda del gas usato come mezzo di interazione: gli elementi con un numero atomico maggiore generano un maggior numero di fotoni armonici, mentre quelli con numeri pi` piccoli hanno il plateau che si estende a energie pi` elevate. In Fig. u u 1.1 ` riportato un tipico spettro: le armoniche sono ben evidenti e si estendono no a e lunghezze donda di pochi nanometri [38]. Si ` dimostrato inoltre che le armoniche generate mantengono un elevato grado di e coerenza spaziale [11] e temporale [41]. 3

Figura 1.1: Spettro delle armoniche generate in Argon, ottenuto con un laser Nd:YAG. Sullaasse delle ascisse ` riportato lordine delle armoniche generate, e su quello delle ordinate il numero di fotoni prodotti per impulso in unit` a arbitrarie (tratto da [38]).

In ogni caso lesistenza del plateau ` una prova diretta della rottura del regime pere turbativo, che viene confermata dal confronto dellandamento dellintensit` delle ara moniche con quelle della radiazione incidente: secondo la teoria perturbativa la prima ` e proporzionale alla q-esima potenza della seconda, indicando con q lordine dellarmonica. Per le armoniche di ordine elevato si osserva un comportamento ben diverso. A bassa intensit` tutte le armoniche sono nella regione di cuto e la loro intensit` eettia a vamente cresce rapidamente con lintensit` del laser, circa come Iq . Quando lintensit` a a del laser raggiunge un valore critico, che chiamiamo intensit` di cuto, la dipendena za cambia, diventando molto meno forte: questo indica che larmonica ` entrata nella e zona di plateau. Lintensit` di cuto dipende fortemente dallordine dellarmonica, e a

tanto pi` aumenta lintensit` del laser tante pi` armoniche entrano nel plateau, no al u a u raggiungimento dellintensit` di saturazione. a Una delle questioni di maggior interesse riguardante la generazione di armoniche riguarda proprio la posizione del cuto. Questo ` un fatto essenziale anche per quanto e concerne le applicazioni: la posizione del cuto pone un limite alla frequenza massima che pu` essere ecacemente prodotta e quindi usata. o Come hanno dimostrato i calcoli numerici di Krause [16] [21] lenergia massima alla ne del plateau (detta energia di cuto) ` ben approssimata dalla semplice relazione e

Ecutof f = Eion + 3Up

(1.1)

dove Eion ` lenergia di ionizzazione e Up ` lenergia ponderomotrice che rappresenta e e il valore medio dellenergia cinetica acquistata dallelettrone nel campo elettrico. Questa formula d` la posizione corretta del cuto in uno spettro di singolo atomo; quando gli a eetti collettivi divengono rilevanti (phase matching) allora il fattore che moltiplica Up pu` assumere valori diversi da tre. o Lorigine dellenergia dei fotoni cos` come prevista dalla (1.1) non ` di immedia e ta interpretazione: si pu` tentare una prima spiegazione appellandoci ad una semplice o argomentazione di tipo classico, in cui latomo funge esclusivamente da sorgente di elettroni che ad un certo istante venendo ionizzati divengono liberi e si ritrovano quindi nella regione dello spettro continuo. La massima energia cinetica che un tale elettrone guadagna dal campo ` proprio 3U p [16] dopodich`, ricombinandosi con lo ione e tore e

nando allo stato fondamentale, pu` emettere un fotone di energia massima pari proprio o a Ecutof f . Un importante contributo alla comprensione della sica del processo e nello specico della (1.1) deriva da un lavoro di Corkum e Kulander [8] [7] nel quale ` stato operato e un approccio di tipo semiclassico che descriver` in breve nel paragrafo seguente. o

1.1.2

Modello semiclassico

Un atomo sottoposto a campi elettromagnetici esterni di ampiezza paragonabile a quelli atomici sperimenta una ionizzazione fortemente non lineare, dovuta allassorbimento di pi` fotoni del campo incidente. Il processo di ionizzazione pu` essere descritto in due u o modi dierenti, che dipendono dallintensit` e dalla frequenza della radiazione incidente a [38]: la ionizzazione multifotonica e la ionizzazione per eetto tunnel. 1) La ionizzazione multifotonica (MPI). E un processo all n-esimo ordine in cui lelettrone viene liberato vicino al nucleo grazie allassorbimento simultaneo di almeno n fotoni (essendo n il numero di fotoni richiesto per raggiungere il limite di ionizzazione): Am + n A(m+1) + e , dove n Eion (Eion lenergia di ionizzazione h h dellatomo). Tipicamente ionizzazioni di questo tipo si ottengono con laser nel visibile o nel vicino infrarosso ( h 1 2 eV ) interagenti con atomi di gas nobile (E ion >10 eV). Oltre tale soglia lelettrone pu` assorbire altri fotoni con transizioni nel continuo: o si parla allora di ionizzazione sopra soglia (ATI). 2) La ionizzazione per eetto tunnel. Consiste nel processo di tunnelling, da parte dellelettrone, della barriera di potenziale dovuta allinterazione fra potenziale atomico 6
+ +

e campo elettrico del laser. In campi statici infatti il potenziale atomico ` distorto e dal campo esterno, in modo che lelettrone legato vede la barriera di potenziale ridursi al crescere del campo esterno, no al punto di poterla attraversare. Il processo di tunnelling ` molto rapido per cui pu` avvenire, come in questo caso, anche in campi e o oscillanti, purch` il campo incidente sia sucientemente intenso. e I due regimi di ionizzazione possono essere discriminati dal parametro di Keldysh, [3], denito come rapporto tra il tempo necessario a passare la barriera e il periodo ottico della radiazione. Per vale anche:

Eion 2Up

(1.2)

(con Eion , Up deniti nel precedente paragrafo) ed in particolare:

Up ( I ) =

e2 E 2 = 9.33 1014 I 2 4m 2

(1.3)

dove lenergia ` espressa in eV, lintensit` I del laser in W/cm2 e la lunghezza donda e a in m. Up pu` assumere valori molto grandi: alla lunghezza donda di 800 nm e con una o intensit` di picco di 51014 W/cm2 , lenergia ponderomotrice ` 30 eV quando lenergia a e del fotone ` 1.1 eV. e Un valore di > 1 (regime di alte frequenze, basse intensit`) ` caratteristico della a e ionizzazione multifotonica: le armoniche sono generate per transizioni tra livelli legati (bound-bound) oppure transizioni dal continuo a livelli legati (free-bound). Un valore di < 1 (regime di basse frequenze, alte intensit`) ` caratteristico a e

della ionizzazione per eetto tunnel: gli elettroni, dopo aver attraversato la barriera, cominciano ad oscillare sotto lazione del campo laser, acquistando energia. Il modello semiclassico si basa sullipotesi che il contributo dominante alla produzione di armoniche provenga da quegli elettroni i quali (i) ritornano verso il nucleo, (ii) arrivano nella regione dello spettro continuo con velocit` zero e (iii) hanno una ena ergia cinetica appropriata per produrre una data armonica nel momento in cui tornano verso lo stato fondamentale. Possiamo farci unidea di ci` che avviene riferendosi alla Fig. 1.2, nella quale ` o e rappresentato landamento del potenziale Utot = Uatomico + Ulaser nel momento in cui lintensit` del campo elettrico oscillante del laser ` tale da abbassare la curva Utot di a e una quantit` tale da permettere allelettrone (che in gura ` indicato come paccheta e to), connato normalmente nella buca di potenziale, di attraversare per eetto tunnel (processo schematizzato in gura dalla freccia) la barriera di potenziale. Dopo che lelettrone ` stato liberato comincia ad oscillare nel campo elettrico del e laser. Il suo moto, in questo modello, ` di tipo classico. Solo quegli elettroni che tornano e verso il nucleo possono emettere le armoniche, ricombinandosi con lo stato fondamentale e liberando un fotone di energia Eion + Eacq (dove Eacq ` lenergia cinetica acquistata e dallelettrone a spese del campo elettrico del laser), la qual cosa avviene solo per un determinato valore del campo elettrico. Simulazioni numeriche dimostrano che lenergia cinetica massima acquisibile dagli elettroni liberi prima di ritornare verso il nucleo ` 3.2 Up . Per cui lenergia massima e dei fotoni armonici emessi sar` Eion + 3.2Up , in buon accordo con la relazione (1.1). a 8

x
Figura 1.2: Andamento del potenziale totale (linea continua) Utot dato dalla somma di quello atomico e di quello dovuto al campo elettrico del laser (linea tratteggiata), nel momento in cui il suo valore ` tale da permettere allelete trone (rappresentato come pacchetto donda) di attraversare la barriera di potenziale (processo schematizzato dalla freccia).

Eventuali scostamenti fra la legge del cuto e i dati sperimentali possono essere imputati a eetti di propagazione; in generale comunque laccordo tra la teoria e i dati sperimentali ` buono arrivando a scostamenti dell1% [8] [24] [19]. e Vediamo ora come si procede nella trattazione analitica di questo modello. Prima di tutto si calcola la probabilit` di ionizzazione per unit` di tempo, P(t), come funzione del a a campo elettrico del laser, usando il modello di ionizzazione per eetto tunnel: P (t) = Wdc (|E(t)|), essendo Wdc la velocit` di ionizzazione e |E(t)| lampiezza del campo a elettrico E(t) = E0 cos(t) ex + E0 sin(t) ey . Ci` ` riconducibile alla formazione di oe una sequenza di pacchetti donda [8], uno in corrispondenza di ciascun picco del campo elettrico. Da qui in poi levoluzione dei pacchetti donda viene descritta classicamente: dopo

la ionizzazione il moto dellelettrone nel campo ` dato da e

x = x0 [ cos(t)] + v0x t + x0x y = x0 [ sin(t)] + v0y t + y0y

(1.4) (1.5)

in cui v0 = qE0 /me , x0 = qE0 /me 2 ; vox , voy , xox , yoy sono date dalle condizioni iniziali e in tale modello sono assegnate uguali a zero [8]. Derivando si trova lespressione per la velocit` v = (vx ; vy ) : a vx = v0 sin(t) + v0x vy = v0 cos(t) + v0y (1.6) (1.7)

dove = 0 per luce polarizzata linearmente e = 1 per luce polarizzata circolarmente. Per polarizzazioni circolari le equazioni (1.6) e (1.7) indicano che la traiettoria dellelettrone non ritorna mai in prossimit` dello ione, quindi linterazione elettronea ione non deve risultare importante. Questo d` lopportunit` di testare il modello, come a a infatti ` stato fatto in unesperimento [3] in cui si ` vericato che non si generano e e armoniche con luce polarizzata circolarmente. Nel caso invece di polarizzazione lineare il comportamento ` diverso: gli elettroni e accelerati dal campo tornano in prossimit` del nucleo e, ricombinandosi con lo ione, a emettono lenergia in eccesso sotto forma di fotoni armonici. La quantit` di radiazione a emessa pu` essere calcolata scrivendo lelemento di matrice delloperatore di dipolo o < g |er| c > , dove g ` la funzione donda dello stato fondamentale e c quella dello e stato relativo allo spettro continuo. 10

La funzione donda relativa allo spettro continuo pu` essere costruita rifacendosi o al principio di corrispondenza: ` conveniente scrivere la funzione donda del pacchetto, e quando questo ritorna in prossimit` del nucleo, come: a c (x 0, t) =
q

Ap (x 0, t) exp [ipq (x 0, t)x/ ] exp i h

pq (x 0, t)2 t + Eion 2me h (1.8)

dove lindice della sommatoria individua le armoniche, pq (x 0, t) ` il momento e dellelettrone che produce una data armonica, Ap ` una costante di normalizzazione. e Dal modulo del momento di dipolo si pu` risalire, facendone la trasformata di o Fourier, allo spettro delle armoniche. La forma dello spettro cos` calcolato ` in buon e accordo con i dati sperimentali, e il cuto si pone a 3.17Up + Eion . Grazie alla semplicit` di questo modello si riesce a dare unimmediata spiegazione a sica a diverse caratteristiche osservate negli spettri delle armoniche. Per esempio: il modulo del momento di dipolo indotto per una data armonica, e quindi il numero di fotoni prodotti a quella lunghezza donda, dipende dalla probabilit` che un elettrone a ha di trovarsi nellintervallo (r, v) opportuno (cor r distanza dallo ione e v velocit` dellelettrone), mentre il cuto dello spettro dipende dallenergia ponderomotrice, a perch` ` questa che determina lenergia cinetica massima degli elettroni responsabili ee della generazione di armoniche. Si pu` denire anche lintensit` di saturazione Isat , come quellintensit` per la o a a quale il tasso di ionizzazione ` tale che la probabilit` di ionizzazione nella durata di e a un impulso del laser si approssima ad uno: la generazione di armoniche satura sia

11

per lo svuotamento del mezzo gassoso, sia perch` gli elettroni liberi prodotti dalla e ionizzazione introducono variazioni nellindice di rifrazione nel mezzo che sfasano i campi generati dai singoli dipoli nei diversi punti del getto gassoso. Lintensit` di a saturazione pu` essere quindi denita dalla relazione [38]: o p W (Isat ) 1 = (1.9)

dove p ` la durata dellimpulso e W(Isat ) ` il tasso di ionizzazione allintensit` di e e a saturazione. Si nota quindi un fatto estremamente importante e cio` che Isat dipende e dalla durata degli impulsi laser: infatti se p diminuisce occorre un tasso di ionizzazione pi` alto per ionizzare il mezzo con probabilit` pari circa ad uno; data la monotonia u a della funzione che lega questo tasso allintensit`, ad un tasso di ionizzazione pi` alto a u corrisponder` una pi` alta intensit` di saturazione. Pertanto luso di laser a impulsi a u a ultracorti (circa 100 fs) consente al gas di interagire con intensit` molto elevate prima a di ionizzarsi nel regime di saturazione. Tale fenomeno ` importante specialmente in una e prospettiva volta ad utilizzare le armoniche stesse come sorgente di radiazione coerente a piccole lunghezza donda (nel VUV) ed impulsata, perch`: e 1) permette di generare un elevato numero di fotoni per ogni armonica del plateau, 2) d` la possibilit` di estendere la zona del plateau a lunghezze donda via via a a minori, no ad arrivare a pochi nanometri, come ` fatto nei lavori di J.Macklin [29] e e da G.Wahlstrm [39] o Lintensit` di saturazione dipende anche dalla specie atomica oltre che dalla durata a dellimpulso. Per i gas rari Isat diminuisce allaumentare del numero atomico: per = 12

1m e p = 1 ps si ha una Isat tipicamente sui 51014 W/cm2 per il Neon e 71013 W/cm2 per lo Xenon [38]. Sperimentalmente si osserva anche come il numero di fotoni armonici dipenda quadraticamente dalla pressione del gas: ci` pu` essere ricondotto allaspetto collettivo o o della generazione delle armoniche. Il campo totale ` infatti dato dalla somma dei campi e generati dai singoli dipoli atomici prodotti nel mezzo con un processo coerente. Detti Ej = E0 eij i singoli campi, la loro somma ` Etot = e
2 sit` risulta essere Itot = E0 a j k j

Ej = E0

eij , per cui linten-

ei(j k ) . Se le fasi sono distribuite casualmente solo


j 2 1 = N E0

2 i termini con k = j saranno diversi da zero e lintensit` totale Itot = E0 a

(dove N ` il numero di atomi interessati) ` quindi data dalla somma delle intensit` e e a dei campi atomici. Se le fasi sono correlate, come ` nel caso di un processo coerente, i e campi interferiscono e lintensit` totale dipende dal modulo quadro del campo totale, a quindi dal quadrato del numero di atomi eccitati [35]. Lespressione dellintensit` totale a mette in evidenza la dipendenza critica dellintensit` delle armoniche dagli sfasamenti a dei campi generati dai diversi atomi del mezzo: tali sfasamenti nascono poich` il campo e di polarizzazione, che genera i campi delle armoniche, nel propagarsi si sfasa con questi (fenomeni di mismatch).

1.1.3

Modello anarmonico

In questo modello si schematizza lelettrone come una particella classica in una buca di potenziale ed in questa approssimazione si riesce a calcolare la polarizzazione indotta dal campo esterno [26] [37]. Per piccoli spostamenti lelettrone ` sottoposto ad un e 13

potenziale quadratico, ma in presenza di un campo elettrico incidente E(r, t) = E0 eit di elevata intensit` lelettrone viene portato nella zona anarmonica della buca di potena ziale. Se approssimiamo il potenziale anarmonico con un polinomio al terzo ordine, lequazione di moto per lelettrone diventa: d2 x dx e 2 E0 eit + + 0 x + vx3 = 2 dt dt me (1.10)

dove il termine dx/dt rappresenta lo smorzamento. Il momento di dipolo d(t) = ex(t) che si ricava dalla (1.10), con opportuni parametri 0 , v, , ha uno spettro molto articolato, riportato in Fig. 1.3, che riproduce molto bene gli andamenti che si trovano sperimentalmente.

1,0

0,8

Intensit (u.a.)

0,6

0,4

0,2

0,0 1 3 5 7 9 11 13 15 17 19 21 23 25 27 29 31 33 35

Ordine dell'armonica

Figura 1.3: Spettro emesso da un oscillatore anarmonico

14

1.1.4

Modello quantistico

I migliori risultati sono quelli ottenuti integrando direttamente lequazione di Schrdinger dipendente dal tempo, cosa che pu` essere ecacemente realizzata ricorreno o do ad una rappresentazione della funzione donda dellelettrone su una griglia di calcolo adeguatamente dettagliata [26] [17]. Consideriamo il caso di un atomo idrogenoide in un campo elettrico polarizzato linearmente. Lequazione di Schrdinger, scritta in unit` o a atomiche ` e i (r, t) = H(r, t)(r, t) t

dove la funzione donda elettronica pu` essere espressa come o (r, , , t) = l,m (r, t) m Yl (, ) r l=0 m=l
L l

in cui l ` il numero quantico orbitale, m il numero quantico azimutale, Ylm ` lesprese e sione dellarmonica sferica nelle variabili angolari e , l,m ` la funzione radiale. Le e equazioni risultanti sono calcolate su una griglia di integrazione in cui 0 < r < R e il momento angolare assume al massimo il valore L. Tutti i calcoli cominciano alla prima iterazione dallo stato fondamentale1 . LHamiltoniana del sistema ` H = H0 + HI (t) . e H0 ` lHamiltoniana atomica e vale e H0 = 1 d2 l(l + 1) 1 + 2 2 dr 2r2 r

mentre HI (t) ` linterazione atomo-campo data da e HI (t) = 0 f (t) z sin(0 t)


1

R e L sono opportunamente scelte in modo che gli algoritmi di calcolo usati possano convergere.

15

in cui si assume che il campo sia polarizzato nella direzione z, mentre f (t) ` una e funzione lentamente variabile che descrive landamento dellintensit` del campo del a laser. Lo spettro, (), delle armoniche emesse dal singolo atomo pu` essere calcolato o scrivendo prima il momento di dipolo d(t) = trasformata di Fourier, d(), ossia: dr (r, t) z (r, t) ed inne operando la

1 () |d()| = T2 T 1
2

T2 T1

d(t) e

it

dt

(1.11)

Lo spettro calcolato risolvendo la (1.11) ` in buon accordo con quelli sperimentali, ed e anche landamento della legge del cuto viene riprodotto molto bene [28].

1.2

Propagazione delle armoniche.

Le conclusioni a cui si giunge, studiando lequazione di propagazione del campo elettromagnetico prodotto dallinterazione del laser con gli atomi del gas, possono essere riassunte in due semplici equazioni (vedi le Eq.(1.12) e (1.13) qui di seguito). Allo scopo di non appesantire troppo la lettura di questo lavoro di tesi, si ` preferito riportare una e loro giusticazione teorica in Appendice [26] [23] [25]. La polarizzazione, Pq , e il campo elettrico, Eq , della q-esima armonica alla frequenza q1 possono essere scritti, rispettivamente, come: 2z b 2iqk1 r2 z b2 + 4z 2

i(dq ) iq arctan

Pq (r, z) = 2N (z) |dq (r, z)| e

(1.12)

16

Eq (r, z) = Eo

b2

b + 4z 2

kq r 2 b 2z i arctan 2 + 4z 2 b e b

2ikq r2 z b2 + 4z 2

(1.13)

dove z ` la coordinata di propagazione del laser, r ` la coordinata trasversa, N (z) e e ` la densit` del gas nella zona di interazione laser-jet 2 , dq = |dq | exp i|(dq )| ` il e a e
2 momento di dipolo indotto, b = 20 / ` il parametro confocale del laser [6], kq = e

nq q/c il vettore donda. Come evidenziato in Appendice, dallespressione di Eq si trae unimportante conclusione: si noti come, per la la q-esima armonica, non sia variato n` e la posizione del waist3 n` il parametro confocale rispetto al fascio gaussiano del laser e di pompa, cosa che ci d` lopportunit` di trattare le armoniche come un normale fascio a a gaussiano, di cui sono noti i parametri. Il forte processo di focalizzazione ha introdotto semplicemente un fattore di fase [q arctan(2z/b)] nella polarizzazione e un termine a moltiplicare (1 + 4z 2 /b2 )(1q) /2 nel campo elettrico. Dalle Eq.(1.12)(1.13) si deduce che lo sfasamento tra la polarizzazione Pq (r, z) e il campo gaussiano che si propaga a frequenza q `, trascurando la dispersione introdotta e dal mezzo [26] [27]: q = (q 1) arctan 2z + (dq ) b (1.14)

in cui il primo ` un termine puramente geometrico connesso alla variazione che la e fase del fascio gaussiano subisce propagandosi nella zona focale, mentre il secondo ` lo e sfasamento del dipolo indotto: una trattazione completamente quantistica dimostra che
2 3

Cfr [1] e lAppendice. Il waist ` denito come la dimensione trasversale del fascio laser nella zona di massima e

focalizzazione (Cfr [6]).

17

questultima quantit` ` una funzione a linea spezzata del potenziale ponderomotore Up ae e viene dunque a dipendere dallintensit` del laser, con in pi` una oscillazione dovua u ta allinterferenza quantistica della funzione donda dellelettrone. Il cambiamento di pendenza avviene in corrispondenza dellintensit` di cuto e le due pendenze mostrano a una dipendenza insensibile allordine delle armoniche ed alle specie atomiche.

Figura 1.4: Intensit` e fase della 45-esima armonica emessa da un atomo di a neon in funzione dellintensit` del laser. La curva monotona decrescente ` la a e fase, quella con andamento oscillante ` lintensit`. e a

In Fig. 1.4 sono riportati modulo e fase calcolati per la 45-esima armonica generata nel Neon: nella zona di cuto, |d45 |2 cresce rapidamente con lintensit` del laser, mentre a la fase del dipolo decresce linearmente approssimativamente come -3.2Up (dove Up ` e espresso in eV ). Nel plateau invece il modulo satura ed ` sottoposto ad una serie di e modulazioni molto rapide, mentre la fase ha un andamento ancora di tipo lineare per` pi` ripido che non nella zona di cuto: la pendenza ` circa -5.8. Questo tipo di o u e

18

dipendenza della fase (dq ) del dipolo, che sicamente pu` essere collegata al tempo o necessario agli elettroni per ritornare verso il nucleo, si traduce in una sua dipendenza dal prolo spaziale del fascio incidente, essendo I(z) = I0 4z 2 1+ 2 b (1.15)

Laser

z (mm)
-4 -3 -2 -1

0 0 1 2 3

-23

-46

Figura 1.5: La linea continua rappresenta landamento della fase della polarizzazione Pq(r=0,z) ; quella punto-linea ` il termine dovuto alla fondamentale e e quella tratteggiata ` la fase del dipolo. Il laser si propaga da destra verso e sinistra.

In Fig. 1.5 ` riportato il graco dellandamento della fase totale della polarizzazione e non lineare dato dal contributo dei due termini presenti nellEq.(3.18), calcolato per la 17 armonica e per un parametro confocale di 5 mm. La coordinata z = 0 corrisponde alla posizione del waist del laser. Nella regione z > 0 le due tendenze si sommano determinando una rapida diminuzione della fase totale, mentre nella regione z < 0 si compensano. La condizione di phase matching ` ottimizzata quando la variazione e 19

della fase su tutta la lunghezza del mezzo (che ` circa 1 mm) ` minima, e ci` avviene e e o quando il laser focalizza alcuni millimetri prima del mezzo: approssimativamente 3 mm prima. La forte dipendenza del phase matching dalla posizione relativa laser-jet ` stata e oggetto di unattenta verica sperimentale che verr` trattata nel capitolo 3, essendo a questa direttamente collegata allecienza di conversione e quindi al numero di fotoni armonici che si riesce a generare: tale numero ` dunque funzione della posizione z e e segue una curva fortemente asimmetrica che, ad elevate intensit`, mostra due massimi. a

Figura 1.6: Andamento del modulo del campo elettrico: a sinistra nel caso in cui il laser focalizzi dopo il jet, a destra nel caso in cui focalizzi prima.

Quello a destra nella Fig. 1.6, relativo ad una situazione in cui il laser focalizza prima del mezzo, corrisponde alla condizione di miglior phase matching sullasse (r = 0) e il campo elettrico, calcolato ricorrendo alla Eq.(1.13), ha un andamento regolare. Questa condizione avviene quando lintensit` del laser nel jet di gas ` tale che larmonica gena e erata ` prossima al cuto. Laltro massimo (il laser focalizza dopo il jet), corrisponde e ad una situazione in cui fenomeni di interferenza provocano forti distorsioni nel campo 20

elettrico, il cui modulo mostra un andamento oscillante: in queste condizioni infatti lintensit` del laser ` tale da far s` che larmonica giaccia nel plateau ed abbia varia e azioni molto rapide sia in ampiezza che in fase in entrambe le direzioni longitudinale e trasversale. Questo fatto ` ben evidenziato dallandamento del modulo del campo e elettrico riportato nei graci tridimensionali di Fig. 1.6, relativi alla 45-esima armonica prodotta con unintensit` di picco di 61014 W/cm2 . a

1.2.1

Contributo degli elettroni alla propagazione delle armoniche.

Nella propagazione delle armoniche bisogna anche considerare la presenza di elettroni liberi: quando un intenso impulso laser al femtosecondo si propaga attraverso un campione di gas, la ionizzazione indotta dal campo pu` causare una forte variazione nella o densit` degli elettroni e quindi anche nellindice di rifrazione. Come vedremo questo a fenomeno provoca due eetti: un defasamento del campo propagante e una variazione della sua lunghezza donda. Assumendo che il mezzo sia omogeneo e che la frequenza = 2c/ della radiazione propagante sia molto maggiore della frequenza di plasma p = 4e2 Ne /me ,

essendo Ne (r, z, t) la densit` degli elettroni, si pu` ricavare una semplice espressione a o della variazione dellindice di rifrazione per un campo alla frequenza q: nq (r, z, t) = 2e2 Ne (r, z, t) me q 2 2 (1.16)

Le variazioni spaziali dellindice di rifrazione nel piano trasverso sono dovute al prolo 21

di intensit` del fascio laser e provocano una defocalizzazione (poich` nq < 0) sia a e del fascio laser fondamentale che delle armoniche: la variazione temporale dellindice di rifrazione induce in un campo alla frequenza 0 una fase dipendente dal tempo (t) = n(t) 0 z c

per cui dopo la propagazione nel mezzo gassoso di lunghezza L, il campo avr` una a frequenza d (t) 0 n(t) = 0 = 0 + L dt t c t

= spostata di un quantit` a

Ne (r, z, t) 2Le2 = + t me c0 La variazione delle frequenze ` sempre positiva per impulsi ultracorti, perch` il numero e e di elettroni ionizzati aumenta nel tempo (limpulso infatti ` troppo breve perch` ci e e sia ricombinazione degli elettroni con gli ioni) e quindi la derivata Ne (r, z, t) / t ` e positiva. Alla variazione temporale dellindice di rifrazione corrisponde quindi quella delle lunghezze donda, data da = Ne (r, z, t) Le2 3 2 = 2c t 8 2 me c3 (1.17)

Dalla (1.17) si pu` stimare lo spostamento verso il blu della fondamentale, cio` 1 : o e in conseguenza a questa traslazione tutte le armoniche generate nel gas, di lunghezza donda 1 /q, saranno traslate di una quantit` q = 1 /q. Inoltre anche le armoniche a 22

subiranno uno spostamento verso il blu di q = 1 /q 3 per eetto della variazione dellindice di rifrazione a frequenza q1 secondo la (1.16). Nel caso di ionizzazione completa possiamo assumere Ne (r, z, t)sat / t N/ in cui N ` la densit` degli atomi e a neutri e ` la durata dellimpulso laser: nel nostro caso si ottiene dunque 1 =5.6 nm e per la fondamentale, 7 = 0.8 nm e 17 = 0.3 nm (1 = 800 nm, L = 0.7 mm, N = 0.81018 cm3 )4 . Ai ni di una produzione e di una caratterizzazione delle armoniche prodotte con questa tecnica si osserva come il contributo dovuto agli elettroni liberi sia trascurabile per quanto riguarda lo sfasamento a lo spostamento verso il blu, mentre pu` avere o qualche eetto misurabile in termini di defocalizzazione e quindi di divergenza del fascio prodotto.

Per la stima degli errori delle grandezze di cui si parla si veda il 3.1

23

Capitolo 2 Apparato sperimentale per la produzione e rivelazione delle armoniche

2.1

Sistema di produzione degli impulsi ultracorti

La sorgente laser che abbiamo usato per produrre le armoniche emette un treno di impulsi molto brevi, dellordine del centinaio di femtosecondi, aventi una energia di circa un millijoule e una frequenza di ripetizione attorno al migliaio di hertz: la potenza di picco di questi impulsi si aggira dunque sui 10 GW. La lunghezza donda della sorgente pu` essere variata con continuit` tra i 750 nm e gli 850 nm. Alla base di tutto o a il sistema di produzione degli impulsi c` un oscillatore mode-locked al Ti:S di tipo e commerciale (modello Tsunami della Spectra Physics) capace di generare impulsi di 24

circa 70 fs con una frequenza di ripetizione di 82 Mhz e una potenza media di circa 1 W, corrispondente ad una energia per impulso di circa 10 nJ. Si tratta quindi di impulsi di durata estremamente breve ma a bassissima energia: la restante parte del sistema ha come unico scopo quello di amplicarli, a scapito in parte della larghezza temporale e in parte della frequenza di ripetizione. Lo schema di principio che si sfrutta per compiere questa operazione di amplicazione ` rappresentato e in Fig. 2.1.

oscillatore

stretcher

amplificatore

compressore

Figura 2.1: Schema di principio per la generazione di impulsi ultracorti.

Il fascio laser viene fatto passare attraverso un dispositivo ottico detto stretcher che provvede ad allungare temporalmente gli impulsi no a circa 300 ps in modo da abbassarne la potenza di picco. Quindi limpulso viene iniettato in un amplicatore di tipo rigenerativo al Ti:S, in uscita dal quale lenergia degli impulsi ` salita a 2 mJ avendo comunque ancora e una durata temporale sui 300 ps e una frequenza di ripetizione di 1 KHz. Il passo successivo ` quello pi` critico e consiste nel ricomprimerli a durate dellordine del e u centinaio femtosecondo, operazione nella quale viene perso il 50-60% dellenergia. Lo schema a blocchi di Fig. 2.2 riporta in maggior dettaglio il funzionamento del sistema, con le caratteristiche di tutti gli impulsi in gioco. 25

Laser di pompa Ar

Oscillatore Ti:S

82 MHz, 60 fs, 10nJ Stretcher

300 ps

Laser di pompa Nd:YLF

1 KHz, 532 nm, >10 mJ

Amplificatore rigenerativo

1 kHz, 2 mJ, 300 ps 1 kHz, 1 mJ, 100 fs Compressore

Figura 2.2: Schema a blocchi del sistema di generazione degli impulsi.

2.1.1

Oscillatore.

Loscillatore ` un laser mode-locked passivo in cui cio` leetto di modulazione ` prodote e e to dello stesso impulso laser [18] [5]. Una tecnica di tipo passivo si rende necessaria tutte le volte che si abbia a che fare con impulsi molto brevi, come nel nostro caso in cui leetto di modulazione deve avere un periodo di pulsazione dellordine di pochi nanosecondi (pari cio` al tempo che limpulso impiega a percorrere tutta la cavit` e e a che vale 2nL/c, essendo L la lunghezza della cavit`, n lindice di rifrazione) e tema pi di risposta di poche decine di femtosecondi, un tempo al di l` delle possibilit` di a a un qualunque otturatore attivo. Questa tecnica inoltre permette di realizzare una perfetta sincronizzazione delle perdite di cavit` con limpulso propagante e garantisce a che leetto di modulazione diventi via via pi` veloce e forte con la diminuzione della u durata temporale dellimpulso. In questo particolare modello lo scopo ` ottenuto ricorrendo alleetto Kerr ottico e

26

mezzo Kerr laser

apertura di uscita

bassa

alta potenza

Figura 2.3: Schema di funzionamento del modulatore ottico. [5], il cui schema di funzionamento ` riportato in Fig. 2.3: la variazione dellintensit` e a spaziale del fascio laser provoca una variazione dellindice di rifrazione del mezzo Kerr dando luogo ad una autofocalizzazione del fascio. Il grado di questa focalizzazione viene a dipendere dunque dallintensit` istantanea del laser. La dipendenza del prolo a spaziale dallintensit` ` poi trasformata in una modulazione di ampiezza dello stesso ae grazie ad una apertura di opportuno diametro attraverso la quale il fascio deve passare realizzando cos` la sincronizzazione fra impulso e otturatore.

2.1.2

Stretcher.

Il funzionamento di questo dispositivo si basa sulle propriet` dispersive di un reticolo: a il principio ` quello di fare percorrere alle diverse componenti spettrali che compongono e limpulso dei percorsi pi` o meno lunghi [6]. In Fig. 2.4 ` mostrato lo schema di principio u e di un tipico stretcher che fa uso di due reticoli: come si pu` vedere, lo spazio che o le lunghezze donda minori devono percorrere ` pi` lungo di quello delle lunghezza e u donda maggiori, per cui queste ultime impiegheranno meno tempo ad attraversare il

27

sistema. In uscita limpulso avr` dunque le componenti spettrali separate spazialmente a e temporalmente, assomigliando ad una sorta di arcobaleno temporale. Il secondo reticolo serve per rendere parallele le traiettorie delle diverse componenti spettrali.
rosso

blu blu+rosso rosso blu

Figura 2.4: Schema di funzionamento dello stretcher.

Guardiamo in maggior dettaglio come sia possibile allargare e comprimere un impulso [36] [15]. Consideriamo un impulso propagante che nel dominio dei tempi ha la forma:

E(t) = E0 (t) ei[0 t(t)] con trasformata di Fourier data da:

(2.1)

E() = E0 () ei()

(2.2)

Dopo la propagazione attraverso un mezzo dispersivo limpulso avr` accumulato a uno sfasamento (), che comporter` dierenti tipi di distorsioni a seconda della sua a 28

particolare dipendenza dalla frequenza. Lo sfasamento pu` essere espanso in serie di o Taylor, che fermandosi al terzo ordine risulta:

() = (0 ) + (0 ) ( 0 ) +

1 1 (0 ) ( 0 )2 + (0 ) ( 0 )3 (2.3) 2 6

Antitrasformando lespressione di E() troviamo

E(t) = E0 (t) ei[0 t(0 )]

E0 () ei(0 )[t (0 ) 2

(0 )(0 ) 1 (0 )(0 )2 ] 6

d (2.4)

Il primo esponente ci dice che nel propagarsi la fase della portante, a frequenza 0 , acquista un ritardo = () nz z = = 0 c v () (2.5)

mentre il termine lineare in ( 0 ) indica che linviluppo dellimpulso si muove con velocit` vg data da a

vg =

z z = () d

d =

d () d

(2.6)

dove d ` detto ritardo di gruppo. Il contributo dei termini successivi dello sviluppo in e serie si comprende pi` semplicemente scrivendo i primi quattro termini dello sviluppo u in serie di Taylor per il ritardo di gruppo:

1 III 1 IV I II d () = (0 )+ (0 )( 0 )+ (0 )( 0 )2 + (0 )( 0 )3 (2.7) 2 6 29

Il secondo termine, che ` quello responsabile dellallungamento e della comprese sione degli impulsi, determina una dispersione della velocit` di gruppo (GVD) attorno a ad un valore centrale ed ha un andamento lineare rispetto alla frequenza: quando la pendenza della curva ` positiva (II (0 ) > 0, e
dvg d

< 0) le frequenze pi` basse delu

lo spettro dellimpulso subiscono un ritardo minore di quelle pi` alte. Nel dominio u del tempo le componenti a frequenza pi` bassa anticipano quelle a frequenza maggiore: u limpulso, originariamente transform limited, ha acquistato un chirping1 positivo in frequenza, e conseguentemente ` aumentata la sua durata temporale. Nel caso opposto, e cio` II (0 ) < 0, e
dvg d

> 0 limpulso viene ancora allungato temporalmente, ma con un

chirping negativo. Una sequenza di due mezzi con GVD puramente lineare e di segno opposto pu` quindi prima allungare temporalmente e poi ricomprimere completamente o un impulso. Il terzo termine ha un andamento parabolico: se III (0 ) ` positivo sia le come ponenti a frequenza pi` bassa che quelle a frequenza pi` alta sono ritardate rispetto u u alla frequenza centrale. I valori delle diverse derivate dipendono dalla geometria del dispositivo ottico e possono essere annullate variando qualche parametro geometrico del dispositivo.
1

Il chirping ` una modulazione della frequenza istantanea del campo elettrico dellimpulso. Un e

impulso in cui la frequenza istantanea ` costante (chirping nullo) si dice transform limited. e

30

2.1.3

Amplicatore rigenerativo.

Dopo che gli impulsi sono stati allungati temporalmente vengono amplicati da un amplicatore rigenerativo multipasso, alluscita del quale li ritroviamo con una energia di circa 2 mJ rispetto ai pochi nanojoule che avevano allingresso.
SP
Laser di pompa al Nd:YLF

SP

SP Cella di Pockels SP1 PL

Ti:Sa PR

SP2

Figura 2.5: Schema dellamplicatore rigenerativo: SP1, SP2 e SP3 sono gli specchi della cavit`. PL ` un beam splitter polarizzatore. a e

Un amplicatore rigenerativo ` un dispositivo che amplica un impulso laser facene dolo passare pi` volte da un mezzo attivo che in questo caso consiste in una barra di u Ti:S, pompata da un laser Q-switched al Nd:YLF duplicato. Un divisore di frequenza provvede ad estrarre dal segnale delloscillatore a 82 MHz, ricavato da un fotodiodo, impulsi ad 1 KHz che vanno a sincronizzare una cella di Pockels il cui scopo ` quello e di intrappolare o meno un dato impulso nella cavit`: solo quando viene raggiunto il a massimo dellamplicazione la cella di Pockels provvede a far uscire limpulso dalla 31

cavit`, operazione questa che pu` essere regolata dallesterno osservando landamento a o del treno di impulsi sullo schermo di un oscilloscopio, e distinguendo, con lulteriore ausilio di un wattmetro posto alluscita del laser, limpulso pi` energetico. La permau nenza o meno degli impulsi in cavit` ` legata alla loro polarizzazione: gli impulsi che ae provengono dallo stretcher sono polarizzati verticalmente e sono riessi da PL. La cella di Pockels funziona in maniera del tutto analoga ad una lamina a /4 per cui la polarizzazione del fascio ` ruotata di 90 quando questo ritorna indietro verso PL dopo e essere passato due volte per la cella. La cella di Pockels viene controllata da impulsi in alta tensione che regolano il ritardo relativo fra le componenti ordinaria e straordinaria del campo elettrico, secondo la relazione [13]: 2n0 rV 0

dove r ` la costante elettroottica espressa in m/V, n 0 ` lindice di rifrazione ore e dinario, V la dierenza di potenziale in volt e 0 la lunghezza donda nel vuoto della radiazione incidente. Gli impulsi vengono quindi trasmessi attraverso PL e compiono un percorso completo nella cavit`. Dopo essere passati avanti e indietro per una secona da volta nella cella di Pockels riacquistano una polarizzazione verticale: senza ulteriori manipolazioni tali impulsi, uscirebbero dalla cavit`, deessi da PL. Per fare in modo a che gli impulsi rimangano nella cavit` si applica alla cella di Pockels, nellistante in cui a gli impulsi sono tra PL e SP2, un segnale ad alta tensione che la renda equivalente, per un impulso che la attraversi due volte, ad una lamina a /2: cos` facendo durante un percorso completo in cavit` la polarizzazione degli impulsi non ` cambiata perch` ha a e e 32

subito due rotazioni di 90 ciascuna. Ogni impulso viene quindi amplicato pi` volte e u quando raggiunge il massimo di energia si applica alla cella di Pockels un segnale che la ricostituisce analoga ad una lamina a /4: in seguito al doppio passaggio attraverso la cella di Pockels, limpulso subisce due rotazioni successive e la sua polarizzazione passa da orizzontale a verticale e viene estratto dalla cavit` grazie a PL, per essere avviato a verso il compressore.

2.1.4

Compressore.

Il compressore provvede a restringere temporalmente gli impulsi e, cos` come lo stretch er, riesce a variarne la durata temporale imponendo uno spostamento della fase, grazie alla dipendenza di questa dalla frequenza. In Fig. 2.6 ` rappresentato lo schema di e principio del funzionamento del compressore: R1 e R2 sono due reticoli che provvedono a disperdere il fascio, mentre S ` uno specchio. e Come anticipato nel paragrafo 2.1.2. il compressore ` costruito in maniera tale che e II (0 ) sia minore di zero [12]. Lazzeramento dei termini successivi si rende necessario se si vogliono compensare esattamente le distorsioni introdotte sia dallo stretcher che dal processo di amplicazione: la loro non perfetta eliminazione riduce la bont` della a compressione, cosa che si manifesta chiaramente nel graco dellandamento temporale dellimpulso di uscita, il quale da una forma gaussiana passa ad assumere un prolo allargato con picchi laterali indesiderati. Per eliminare tali picchi si aggiustano due paramentri del compressore che sono langolo del fascio di ingresso sul reticolo e la lunghezza del percorso. 33

rosso+blu

R1
rosso blu rosso blu

R2

Figura 2.6: Schema di funzionamento del compressore. R1 e R2 sono due reticoli, S ` uno specchio. e

Il procedimento non ` aatto agevole in quanto richiede unestrema accuratezza, e ma se si riescono ad ottimizzare tutti i parametri si pu` arrivare a ricomprimere gli o impulsi amplicati sui 100-110 fs. In Fig. 2.7 ` riportato landamento temporale degli e impulsi delloscillatore, mentre in Fig. 2.8 si pu` vedere limpulso amplicato, quello o cio` che andremo ad utilizzare per la generazione delle armoniche. Entrambi i graci e sono stati ottenuti con una misura di autocorrelazione, per cui la curva non rappresenta landamento temporale vero e proprio dellimpulso, ma ne ` la funzione di correlazione: e le larghezze misurate a met` altezza delle gaussiane vanno quindi divise per a 2 per

ottenere la durata temporale. Come prevedibile limpulso in uscita ` pi` lungo di quello e u generato dalloscillatore: circa 100 fs rispetto a 73 fs iniziali, ma questo a vantaggio dellenergia che ` passata da 10 nJ a 0.8 mJ. La potenza media del fascio di uscita, che e 34

si pu` agevolmente misurare con un wattmetro, si aggira attorno a 800 mW, ma pu` o o variare notevolmente nel tempo, a causa verosimilmente di instabilit` meccaniche del a sistema (abbiamo per esempio notato come sia estremamente sensibile alla temperatura ambiente). Questo ha talvolta complicato le misure sulle armoniche, il cui processo di generazione, fortemente nonlineare, ` inuenzato dalla potenza degli impulsi. e

100

80

Intensit (u.a.)

60 1034 fs 40

20

0 -0.6 -0.5 -0.4 -0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5

Tempo (ps)

Figura 2.7: Segnale di autocorrelazione dellimpulso delloscillatore (500 passi, 200 medie).

35

100

80

Intensit (u.a.)

60

1445 fs
40

20

0 -0,6 -0,5 -0,4 -0,3 -0,2 -0,1 0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5

Tempo (ps)

Figura 2.8: Segnale di autorrelazione dellimpulso amplicato (200 passi, 200 medie).

2.2

Apparato di generazione e rivelazione delle armoniche.

2.2.1

Camera di interazione laser-jet.

La camera di generazione delle armoniche consiste in un cilindro verticale di acciaio alla cui sommit` ` montata una valvola piezoelettrica regolabile in altezza dallesterno. ae Sotto la camera ` posta una pompa turbomolecolare che ha il compito di recuperare e il gas iniettato senza che questo si disperda nel monocromatore al quale la camera ` collegata. Il fascio laser, dopo essere stato focalizzato con una lente di 200 mm di e focale, passa attraverso una nestra di vetro posta sulla parete del cilindro entrando nella camera di interazione nella quale ` iniettato, in corrispondenza del waist, il gas: e

36

` in questo punto che linterazione fra il campo elettrico del laser e gli atomi del gas e genera le armoniche.

Gas

Laser

2S S L 2S

Figura 2.9: Zona di interazione fra laser e jet di gas. L ` la lunghezza della e zona di interazione, b il parametro confocale,

Usando un CCD ` stato monitorato il fascio laser in prossimit` del waist [9] e e a in particolare ne ` stato misurato il raggio 0 che ` risultato essere di 194 m. e e Dunque larea del fascio ` S1100 m2 (con unincertezza del 40% circa) e il parametro e confocale ` b = 2S/ 2.80.6 mm calcolato per = 800 nm. Il comportamento del e = prolo di densit` del jet era stato precedentemente studiato [10] [9] ed ` risultato a e avere un decadimento di tipo esponenziale in funzione della distanza dalla valvola. La lunghezza di decadimento, approssimativamente di 0.5 mm, rimane costante anche al variare della pressione a monte, che nel nostro caso poteva assumere valori da 0.2 a 2

37

bar. Il prolo trasverso ha un andamento di tipo lorenziano con una larghezza a met` a altezza che dipende dalla distanza dalla valvola. Cos` il jet ha laspetto di un cono con un angolo di apertura misurato di circa 32 e la pressione media nella zona di gas interessata dallinterazione con il laser ` stimata approssimativamente sui 205 Torr e (con una pressione a monte della valvola di 1 bar ) [2]. La lunghezza L ` dellordine di 1 e mm, per cui il volume di gas in cui avviene linterazione gas-laser ` dellordine di 1012 e m 3 , corrispondente a circa 107 -108 atomi, numero questo ricavato dalla legge del gas perfetto per una temperatura di 300K. Lintensit` nella regione del fuoco pu` essere calcolata dividendo la potenza di picco a o (circa 6.7109 W ) per S: il risultato ` circa 5.91014 Wcm 2 , una potenza ben sopra e lintensit` di saturazione dello Xe e dell Ar a 800 nm, e suciente per generare un a considerevole numero di fotoni armonici 2 . Per iniettare il gas ` stata usata una valvola piezoelettrica impulsata prodotta e dalla Laser Technics capace di funzionare no a 750 Hz [1]. La scelta della frequenza di funzionamento ` dettata da tre ordini di motivi: il primo che aumentando troppo e il suo valore la quantit` di gas iniettata nella camera, e di conseguenza anche nel a monocromatore, ` cos` elevata da produrre un rilevante fenomeno di assorbimento delle e armoniche da parte degli atomi del gas; il secondo, opposto al primo, che per aumentare il numero di armoniche prodotte ` pur sempre conveniente far interagire il maggior e numero di impulsi laser con il gas, evitando fra laltro, e questo ` il terzo motivo, e che impulsi laser non interagenti entrino nel monocromatore andando ad aumentare
2

Per gli errori cui sono sottoposte le grandezze di cui si parla si vedano i 2.2.3 e 3.1

38

considerevolmente la luce di fondo a circa 800 nm. Questultimo ` risultato essere un e problema serio tutte le volte che si usa il CCD come rivelatore, data la sua maggiore sensibilit` alle lunghezza donda vicino al rosso che non a quelle ultraviolette. Questo a particolare problema ` stato comunque ecacemente risolto ricorrendo, come vedremo, e ad un apposito ltro di alluminio posto in prossimit` del CCD. In generale, data la a competizione di questi tre fattori, si ` dovuto ricorrere ad un gran numero di prove e preliminari per stabilire con certezza la frequenza pi` conveniente da usare a seconda u della misura che ci apprestavamo a compiere. Nel caso delle misure compiute usando come rivelatore il fototubo abbiamo quasi sempre fatto operare la valvola a 500 Hz, sfruttando quindi un impulso laser su due, prediligendo, in questo caso particolare, una maggior produzione di armoniche rispetto ad un ridotto assorbimento di radiazione. A questo proposito sono state compiute alcune misure al variare della frequenza di funzionamento della valvola impulsata per una lunghezza donda di 61.5 nm. Il graco di Fig. 2.10, che riporta il valore del segnale di tensione del fototubo in funzione della pressione, evidenzia una diminuzione esponenziale del segnale allaumentare della pressione con una pressione di dimezzamento di 2106 torr (relativa a tutta la lunghezza del percorso ottico). Il graco di Fig. 2.11, che riporta il numero di fotoni armonici prodotti per unit` di tempo in funzione della frequenza, evidenzia invece come a esista una frequenza di ripetizione ottimale per la quale si riesce a massimizzare il numero di fotoni per unit` di tempo che arrivano sullapparato di rivelazione: questa ` a e una informazione molto importante per poter usare correttamente il CCD, in quanto questo dispositivo altro non fa che integrare nel tempo la carica depositata ad opera 39

200

150

Segnale (mV)

S=8+197*eP/1.5 [mV] 100

50

0 0 2 4 6 8 10 12 14 16

Pressione (10-6torr)

Figura 2.10: Andamento del segnale del fototubo al variare della pressione nella camera del monocromatore. Lerrore sulla pressione ` dovuto allincerteze za della lettura (dal 10 al 30%), quello sul segnale alle sue oscillazioni (5 mV ).

di fotoni che arrivano sulla sua supercie. Lesatto momento di apertura della valvola piezoelettrica, che necessariamente deve avvenire in corrispondenza dellimpulso laser, ` regolato da un circuito di sincronize zazione, detto trigger, pilotato dagli impulsi stessi. A causa presumibilmente dellinerzia meccanica della valvola abbiamo notato che la generazione di armoniche ` massimizzata e quando limpulso laser arriva 120 s dopo la ne del segnale ad onda quadra che regola lapertura della valvola. In Fig. 2.12 ` riportato in a) il segnale che regola lapertura e della valvola e in b) limpulso del laser.

40

20

Segnale/Freq. (mV/Hz)

15

10

0 0 100 200 300 400 500

Frequenza di ripetizione (Hz)

Figura 2.11: Andamento del numero di fotoni armonici prodotti per unit` a di tempo in funzione della frequenza di ripetizione della valvola impulsata. Lerrore riportato ` dovuto totalmente alloscillazioni della lettura di tensione. e

2.2.2

Monocromatore.

La luce prodotta dallinterazione laser-gas ` raccolta e analizzata dal monocromatore e che ` basato su di un reticolo olograco al Pt-Ir di 600 solchi/mm operante nella e regione tra 30 e 650 nm. Si tratta di un monocromatore ad incidenza normale della Acton Research Corporation (modello VM-521) con le seguenti caratteristiche: Raggio di curvatura del reticolo sferico: 1.0 m Angolo entrata-uscita: 15 Risoluzione: 0.028 nm (misurati con una fenditura di 10 m alle lunghezze donda di 54.8 nm e 121.6 nm) 41

a)

b)

Figura 2.12: Schema di temporizzazione tra laser e jet: a) segnale di apertura della valvola piezoelettrica, b) impulso laser.

Accuratezza della lunghezza donda: 0.1 nm Riproducibilit` della lunghezza donda: 0.01 nm a Dispersione: 1.66 nm/mm Rapporto di apertura orizzontale: f/10.4

R k

S C

Figura 2.13: Geometria di funzionamento del reticolo sferico. La Fig. 2.13 descrive la geometria di funzionamento del reticolo sferico: sia Q il punto centrale della supercie del reticolo sferico e C il suo centro di curvatura, se k 42

` la circonferenza di centro O e diametro pari al raggio di curvatura del reticolo, si e pu` dimostrare [4], con semplici considerazioni geometriche, che la luce proveniente da o un qualsiasi punto S della circonferenza sar` approssimativamente riessa nel punto a P e diratta nei punti P , P , ... essendo ognuno di questi punti un fuoco per i raggi diratti di un dato ordine. La circonferenza k prende il nome di cerchio di Rowland e proprio nei punti S e P sono situati rispettivamente il centro del jet di gas e la fenditura di uscita. In questo caso losservazione dello spettro ` compiuta non ruotando lapparato e di rivelazione lungo il cerchio di Rowland, ma ruotando il reticolo. La precisione del meccanismo di scansione che regola langolo di rotazione ` garantita da un motore e capace di compiere 50000 passi per giro che va a muovere un braccio di 50 cm sul fulcro del quale ` montato il reticolo. La velocit` di rotazione del motore, e quindi del e a reticolo, ` controllata da un computer e pu` essere convertita agevolmente in una lettura e o in Nanometri/secondo. Anche il monocromatore ` tenuto sotto vuoto da una seconda e pompa turbomolecolare, questo per permettere la propagazione della radiazione UV: la pressione di fondo nella camera ` inferiore a 106 Torr. La luce UV dispersa dal e reticolo viene poi inviata verso lapparato di rivelazione.

43

Fascio laser

Camera L
Fototubo RT

Jet

FN TPB PLX
Figura 2.14: Schema di funzionamento dellapparato di misura: L ` la lente e di focalizzazione, RT ` il reticolo olograco sferico, FN ` la fenditura di uscita, e e TPB ` lo schermo di tetrafenilbutadiene, PLX ` una nestra di plexiglass. e e

2.2.3

Fototubo: taratura, calcolo del numero di fotoni e stima dellerrore

Nel caso in cui sia stato utilizzato come rivelatore un fototubo, la radiazione UV dispersa dal reticolo viene focalizzata su uno schermo di tetrafenilbutadiene (TPB) [33] [30], dietro il quale ` stato posto il fotomoltiplicatore, il modello 9235B della EMI. Il segnale e del fotomoltiplicatore ` inviato, quando necessario, ad un amplicatore della Stanford e Research (modello SR240) con guadagno, G, di 5, 25 o 125. In Fig. 2.14 ` riportato lo e schema dellapparato di misura: L ` la lente di focalizzazione, RT ` il reticolo olograco e e sferico, FN ` la fenditura di uscita, TPB ` lo schermo di tetrafenilbutadiene, PLX ` e e e una nestra di plexiglass. Lo schermo di TPB, quando investito dalla radiazione ultravioletta, riemette fotoni in una banda centrata attorno alla lunghezza donda di 440 nm, alla quale il fototubo

44

ha circa la massima ecienza di conversione che vale 22-23%. La curva di risposta del TPB, riportata in Fig. 2.15, non ` costante al variare della frequenza: i nove punti e riportati si riferiscono al numero di fotoni emessi su tutto langolo solido per cento fotoni incidenti.

130 120 110

Efficienza di conversione (%)

100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 50 100 150 200 250 300

(nm)

Figura 2.15: Ecienza di conversione del TPB in funzione della lunghezza donda espressa in valore percentuale (Cfr [33]). Dati oltre il 100% non hanno signicato sico.

Il calcolo esatto del numero di fotoni prodotti dallinterazione laser-gas ` stato fatto e tarando preventivamente il fototubo: abbiamo inviato sullo schermo del fotomoltiplicatore il laser impulsato la cui frequenza era stata raddoppiata con un cristallo di seconda armonica, raggiungendo i 400-410 nm che ` una lunghezza donda analoga a quella di e riemissione del TPB. Misurando la potenza media del fascio con un wattmetro, siamo

45

risaliti, nota la frequenza di ripetizione e la lunghezza donda di emissione, al numero di fotoni incidenti sul fotomoltiplicatore. Il segnale di corrente del fotomoltiplicatore ` e stato inviato allamplicatore e poi ad un particolare dispositivo di elaborazione elettronico detto boxcar, che provvedeva a integrarlo e convertirlo da analogico a digitale secondo lo schema che avremmo poi utilizzato in tutte le successive misure (vedi schema di Fig. 2.16). E stata inoltre vericata la dipendenza lineare del segnale in uscita dal boxcar al variare della sua sensibilit` di ingresso S e del guadagno G dellamplicaa tore. Con 2.20.2 nW di potenza media incidente alla lunghezza donda di 400 nm, frequenza di ripetizione di 1 kHz (numero di fotoni per impulso 4.4106 ), il segnale

acquisito ` stato di 86010 mV (con G=1 ed S=200 mV/V ), ottenendo la relazione: e

numero di fotoni incidenti sul fototubo = 2.55 104

S [mV ] Vboxcar G

(2.8)

Dalla (2.8) si pu` risalire al numero di fotoni incidenti sul TPB sapendone lefo cienza di conversione tpb , langolo solido sotto il quale esso vede lo schermo del fotomoltiplicatore e inne la trasmissivit` plx della nestra di plexiglass (plx =93% ala la lunghezza donda di 400 nm) che separa il fotomoltiplicatore dal TPB che ` tenuto e sotto vuoto nella camera del monocromatore. La relazione che si ottiene ` e n = numero di fotoni incidenti sul TPB = 2.51 105 V () S[mV /V ] tpb () G (2.9)

in cui ` stata inserita esplicitamente la dipendenza dalla lunghezza donda della e tensione in uscita dal boxcar e dellecienza di conversione del TPB. Tale numero va poi moltiplicato per lecienza di dirazione del reticolo se si vuole risalire al numero 46

di fotoni generati dallinterazione laser-gas: dalle speciche dichiarate dal costruttore questa varia tra il 13% e il 28% nellintervallo di lunghezze donda investigato. Lerrore relativo n/n, essendo n il numero dei fotoni incidenti sul TPB, ` la some ma dei singoli errori relativi. La potenza incidente sul fototubo di 2.20.2 nW ` stata e misurata con un wattmetro della Coherent (Modello FieldMaster). Per misurare un valore di potenza cos` piccolo siamo dovuti ricorrere ad un particolare accorgimento: il fascio laser realmente misurato aveva una potenza di 0.1 Watt, facilmente misurabile col wattmetro. Interponendo alcuni ltri di trasmissivit` nota ne abbiamo ridotta la a potenza al valore di 2.2 nW, compatibile con le potenze ammesse dal fotomoltiplicatore. Lerrore su questa misura proviene da quello di taratura dichiarato dal costruttore che ` il 5%, che quello sulla trasmissivit` dei ltri che ` del 4% e da quello relativo alle e a e continue uttuazioni della misura, dovute alle oscillazioni di potenza del laser, stimabile attorno al 5%. Pmis /Pmis risulta quindi essere dellordine del 14%. Di conseguenza questo ` lerrore cui sono soggetti i due fattori a moltiplicare nelle Eq.(2.8) e (2.9), se e si trascurano quelli su e su plx . Lerrore sullecienza di conversione tpb deducibile dalle misure riportate in Fig. 2.15, ` circa del 25%, V ()/V () ` dell1%, mentre lerrore su S e su G ` trascurabile. e e e Concludendo si ottiene: n = 2.5 105 V () S[mV ] tpb () G n n 40% (2.10)

Si tratta di un errore apparentemente elevato, ma in una misura che si propone come scopo la stima del numero di fotoni armonici che arrivano allapparato di rive47

lazione, interessa principalmente lordine di grandezza, che da quanto mostrato risulta essenzialmente attendibile. C` anche un ulteriore considerazione da fare: nel calcolo del numero dei fotoni, e come pure nel calcolo della divergenza delle armoniche (Cfr 3.3.1 a pag.80), la variabile strumentale misurata realmente (in questo caso la tensione di uscita del boxcar, nel caso della divergenza la dimensione spaziale misurata con il CCD) ` soggetta al solo errore e derivante dalle uttuazioni di potenza del laser che ` del 5%, trascurando lerrore di e conversione A/D e quello statistico. Lerrore importante ` nel fattore di conversione tra e la misura e il calcolo della quantit` sica cercata: questo vuol dire che i punti riportati a nei graci sono confrontabili tra di loro entro il 5%, mentre ` la scala riportata sullasse e delle ordinate ad essere soggetta allerrore, grosso, del 40%. Consapevole di questo fatto ho preferito ugualmente riportare sullasse verticale la quantit` sica cercata invece a della misura e del fattore di conversione con relativo errore, questo per rendere pi` u immediata la lettura dei graci. Il segnale in uscita del fotomoltiplicatore a seconda dei casi o viene visualizzato direttamente sullo schermo di un oscilloscopio o viene inviato al boxcar. Questultimo provvede al calcolo dellintegrale dellimpulso in una nestra di integrazione la cui larghezza temporale ` conformata in modo da contenere lintero impulso, mentre e listante iniziale di integrazione ` regolato dallo stesso trigger che pilota lapertura e della valvola piezoelettrica. Il risultato viene mediato su un dato numero di impulsi e trasferito ad un convertitore analogico-digitale a 12 bit, per essere acquisito inne da un computer. Essendo langolo del reticolo noto istante per istante, il dato sul valore 48

dellintegrale pu` essere riportato su un graco in funzione della lunghezza donda. o


FD

Divisore di frequenza /N
Amplificatore

trigger boxcar

laser

lente

Fototubo

Convertitore A/D

jet

Motore

Computer

Figura 2.16: Schema dellapparato di acquisizione dati. FD ` un fotodiodo e che capta gli impulsi a 1 KHz del laser.

In Fig. 2.16 ` rappresentato lo schema di funzionamento dellapparato di acquie sizione dati: il segnale di trigger, necessario a far partire la nestra di integrazione del boxcar, ` prelevato da un fotodiodo che capta il segnale impulsato del laser e inviato ad e un divisore di frequenza. Lingresso del boxcar ` impostato su un valore di sensibilit` e a S che pu` essere regolato a piacere ed ` proprio il valore in millivolt della tensione o e di ingresso necessaria per mandare luscita in saturazione, che in questo particolare dispositivo ` di 1 Volt. e

49

Fascio laser

Camera

Jet

RT

df

Filtro
CCD

Figura 2.17: Schema di misura con rivelatore a CCD. L ` la lente di focale izzazione, RT il reticolo, df ` un diaframma, il ltro di alluminio serve per e schermare il CCD dalla radiazione laser.

2.2.4

Rivelatore CCD

Luso di un CCD si ` reso necessario per studiare landamento del prolo spaziale e e spettrale delle armoniche. Si tratta di un CCD (charge coupled device) retro illuminato a impiantazione ionica e successivamente riscaldato a laser (processo detto di laser annealing) progettato per poter funzionare nello spettro ultravioletto ed estremo ultravioletto [31] [32]. Dato il forte assorbimento delle radiazioni UV da parte dei materiali tipicamente usati nella tecnologia costruttiva dei dispositivi semiconduttori, si ` dimostrato particolarmente complesso realizzare un rivelatore CCD che avesse una e buona risposta, uniformit di supercie, una buona stabilit` nel tempo ed una ecienza a a quantica sucientemente elevata. Sono state provate un gran numero di soluzioni: in questo caso ` stata usata la e tecnica di retroilluminazione, in cui cio` la parte del silicio esposta alla radiazione `, e e 50

dierentemente da quanto avviene nei comuni CCD, quella sulla quale non sono depositati i contatti, ci` per impedire che i fotoni debbano attraversarli. Il CCD che abbiamo o usato ` stato prodotto dalla EEV, lelettronica di controllo e il programma di analisi e e controllo sono stati realizzati presso il Dipartimento di Elettronica ed Informatica dellUniversit` di Padova, che ha provveduto anche ad un accurato studio di carattera izzazione [31]. Come si pu` osservare dalla Fig. 2.18 lecienza quantica ` del 10% per o e lunghezze donda tra 70 e 250 nm e cresce no al 60% attorno ai 30 nm.

100

Efficienza quantica (%)

10

50

100

150

200

250

(nm)

Figura 2.18: Graco dellecienza quantica del CCD, espressa in valore percentuale, in funzione della lunghezza donda della radiazione incidente (Cfr [31]).

E stata anche misurata la linearit` della risposta del CCD al variare dellintensit` a a incidente: da zero no alla saturazione lo scostamento ` risultato attorno all1%. e Riguardo ad eventuali disuniformit` della supercie ` stata operata una misura a e 51

ricorrendo ad una sorgente luminosa uniforme: sono state evidenziate variazioni da zona a zona inferiori al 5% nel visibile ed al 10% alla lunghezza donda di 121.6 nm [31]. Per poter funzionare correttamente il CCD deve essere rareddato ad una temperatura di circa -60 C. Tale rareddamento ` realizzato con una serie di tre elementi e Peltier sovrapposti, alla cui sommit` ` alloggiato il CCD, e con un sensore di tempeae ratura che serve a controllarne la stabilit` termica. Le immagini acquisite vengono poi a inviate ad un computer per essere elaborate da un apposito programma che provvede anche alla gestione del CCD. La supercie sensibile del CCD ` tenuta, sotto vuoto, a circa 201 cm dal fuoco e del reticolo del monocromatore. Un diaframma e un ltro di alluminio le impediscono di essere saturata dalla luce diusa attorno a 800 nm. In Fig. 2.19 ` riportata la curva e di trasmissivit` del ltro da noi impiegato, mentre in Fig. 2.17 ` riportato lo schema a e di misura.

2.3

Messa a punto del sistema.

La messa a punto di tutta la strumentazione ha richiesto un lavoro preliminare durato diverse settimane durante le quali ` stato vericato il corretto funzionamento di ogni e singola parte dellapparato strumentale. Dal sistema di produzione degli impulsi ultracorti dipende la generazione di fotoni armonici: questo risulta quindi critico e necessita di continui controlli ed interventi

52

70 60 50

Trasmissivit (%)

40 30 20 10 0 20 30 40 50 60 70 80 90

(nm)

Figura 2.19: Curva di trasmissivit` del ltro di alluminio dello spessore di a 200 nm espressa in valori percentuali (Cfr [33]).

per ottimizzarne il funzionamento, sia dal punto di vista della durata temporale degli impulsi sia della loro energia. La camera di interazione, appositamente progettata e realizzata presso il Dipartimento di Fisica dellUniversit` di Napoli con la cui collaborazione ` stato realizzato a e questo esperimento, ` stata collaudata per la prima volta presso il L.E.N.S. in occae sione di questo esperimento. Il monocromatore, inoltre, ha necessitato di una lunga verica preliminare di funzionamento e prestazioni essendo stata questa la prima volta che veniva utilizzato. Particolari migliorie alla camera di interazione ed al monocromatore sono state apportate durante la fase operativa con lannessione di parti meccaniche appositamente progettate dal nostro gruppo di lavoro e realizzate presso locina meccanica 53

del L.E.N.S. Fra i problemi pi` rilevanti incontrati nella fase sperimentale vale la pena sottolinu earne due: la criticit` dellallineamento ottico e la presenza nel monocromatore di una a intensa luce di fondo dovuta alla fondamentale. Il primo problema ` risultato non banale perch lallineamento dipende in ultima e e analisi da come sono orientati gli specchi della cavit` delloscillatore al femtosecondo a che ` alla base del processo di amplicazione, ma tale specchi vengono mossi tutte le e volte che il sistema viene messo in funzione. Per quanto si tenti sempre di ridurre gli spostamenti al minimo (poich` cambiando lallineamento fra stretcher, amplicatore e rigenerativo e compressore si rischia di far peggiorare drasticamente la qualit` degli a impulsi prodotti), piccolissimi spostamenti su una leva ottica di una diecina di metri, quelli che lo separano dal reticolo, equivalgono a portare il laser fuori dallasse del monocromatore, compromettendo le misure. Anche il posizionamento della lente di focalizzazione del fascio di ingresso ` critico: data la larghezza del fascio laser, dai 5 e ai 10 mm, e lo spessore non trascurabile della lente, se questa viene ruotata anche di poco o orizzontalmente o verticalmente, il fascio laser arriva fuori centro sul reticolo. Inoltre questa lente ` montata su due guide orizzontali fra loro ortogonali, necessarie e per poter fare delle misure variando la geometria di interazione laser-jet: ` essenziale e che queste slitte siano sempre ben allineate, specialmente quella il cui movimento ` e parallelo allasse ottico, essendo uno dei nostri obiettivi, quello di compiere una serie di osservazioni variando la posizione del waist rispetto al mezzo non lineare. Il secondo problema, relativo alla presenza di luce diusa, abbiamo tentato di ri54

solverlo diaframmando il fascio allinterno del monocromatore. Ma anche questa operazione non ` stata banale: volevamo poter selezionare sulla fenditura di uscita del e monocromatore una lunghezza donda a piacere, fra quelle resesi disponibili, tra 500 nm e 30 nm. Questo equivale a ruotare il reticolo e proprio questa operazione fa variare continuamente la geometria di quelle stesse riessioni che avremmo dovuto individuare e schermare opportunamente. Ci sono volute molte prove prima di riuscire a impedire alla luce di ltrare verso lapparato di rivelazione: prove rese molto lunghe anche a causa del fatto che per sincerarsi della buona riuscita dellintervento dovevamo ogni volta attendere che la pressione nel monocromatore scendesse a circa 106 Torr, per cui il tempo che intercorreva tra una modica e laltra era sempre di quattro-cinque ore. Il problema delle riessioni di luce ` ulteriormente complicato dal fatto che la came era del monocromatore ` interamente costruita in acciaio lucido: occorre sottolineare e che interventi di verniciatura o ricoprimento avrebbero compromesso la possibilit` di a avere un vuoto sui 106 Torr, oltre al fatto che la presenza di sostanze volatili avrebbe potuto danneggiare il reticolo se vi si fossero depositate. Questo secondo problema si ` presentato soprattutto quando abbiamo cominciato e ad usare come rivelatore il CCD ed ` stato risolto solo grazie alluso di opportuni ltri e di alluminio, anche questi appositamente costruiti. Si ` dovuta inoltre sviluppare una e serie di programmi sia per controllare la posizione del reticolo del monocromatore, sia per acquisire e visualizzare sul monitor del computer i dati provenienti dal boxcar , sia per rielaborare i dati del CCD. Un ulteriore problema che abbiamo incontrato n dallinizio ` stato quello dele 55

la scelta del diametro delliride di ingresso, quella cio` che limita le dimensioni del e fascio laser da focalizzare sul getto di gas: inizialmente non lo si diaframmava per poter sfruttare tutta la potenza messa a disposizione dal sistema di produzione degli impulsi ultracorti. Quando per` abbiamo cominciato ad usare come rivelatore la teleo camera CCD si ` notato un comportamento anomalo nellandamento della forma delle e armoniche: molto spesso erano fortemente astigmatiche no ad assumere forme etremamente distorte. Per esempio, quando compivamo una serie di acquisizioni variando la posizione della lente di ingresso notavamo in varie congurazioni un forte deterioramento del prolo delle armoniche che perdeva la caratteristica forma gaussiana per assumerne di strane, molto articolate e costantemente meno intense e molto pi` estese. u
700

a)
1,0

b)

600

500

0,9

Potenza (mW)

400

Integrale (u.a.)

waist = 4.7 mm
300

0,8

200

0,7

100 0,6 0 0 2 4 6 8 10 12 4 6 8 10 12

Diametro iride (mm)

Diametro iride (mm)

Figura 2.20: In a) ` riportato lintegrale dellimmagine acquisita dal CCD e relativa alla 23-esima armonica in funzione del diametro delliride di ingresso. In b) ` riportata la potenza del laser dopo liride, in funzione del suo diametro. e Lerrore, circa il 5%, ` dato dalla uttuazione dellintensit` del laser. e a

Abbiamo proceduto dunque ad una caratterizzazione del fascio laser e dellecien-

56

za nella produzione di armoniche al variare del diametro delliride: in Fig. 2.20 sono riportati due graci in cui si rappresenta in a) la potenza misurata del fascio laser dopo liride e in b) il valore dellintegrale della curva cos` come ` stata acquisita dal CCD. I e punti riportati nella Fig. 2.20b sono ben approssimati da una curva del tipo (1 ed ) essendo d il diametro delliride ed un opportuno parametro, in buon accordo con un prolo gaussiano del fascio laser, per il quale si ha: Ptr Pin d2 = 1 e 2w2

essendo P tr e P in ripettivamente la potenza trasmessa e quella incidente, e w la distanza dallasse ottico del fascio laser per la quale la sua lintensit` ` diminuita del a e fattore 1/e2 . La Fig. 2.20a, relativa alla 23-esima armonica, conferma quanto osservato qualitativamente: il massimo di produzione dellarmoniche si ha limitando a 6-7 mm il diametro del fascio laser di ingresso. Queste due misure ci mostrano che il fascio laser ha s` un prolo dintesit` gaussiano, ma il fatto che la produzione di fotoni ar a monici diminuisca aumentando il suo diametro oltre un certo limite, evidenzia il fatto che il fronte donda del laser oltre un certo diametro si distorce, per cui la potenza che si acquista non serve a produrre ecacemente armoniche, ma anzi ne limita la produzione.

57

Capitolo 3 Misure.
La prima parte di questo capitolo ` dedicata al calcolo degli errori nelle misure eete tuate, tranne per quanto concerne le incertezze sul numero di fotoni incidenti sul TPB, che sono state trattate allinterno del 2.2.3. Nella seconda parte sono riportate e discusse due serie di misure eettuate: la prima serie consiste negli spettri armonici (cio` del numero di fotoni in funzione della e lunghezza donda) ottenuti usando come mezzo non lineare diversi tipi di gas nobili quali argon, xenon e neon. Tali misure sono servite da una parte a mettere a punto il sistema di generazione e rivelazione delle armoniche, dallaltra a dimostrare la fattibilit` a di un sistema capace di generare ecacemente impulsi a lunghezze donda di poche decine di nanometri. La seconda serie di misure ` nalizzata allo studio dellandamento del numero dei e fotoni per una data armonica al variare dellintensit` del laser: si tratta di una classe di a misure fondamentali in quanto d` modo di stabilire se lintensit` del laser che stiamo a a 58

usando non sia troppo bassa, ossia tale che linterazione laser-jet non sia in regime perturbativo, o troppo alta, tanto da superare lintensit` di saturazione della specie a atomica di cui il jet ` composto. e Sono poi riportate le misure con cui si caratterizza il processo di generazione al variare del punto di focalizzazione del laser rispetto alla posizione del mezzo non lineare e si verica che i risultati sperimentali ottenuti sono in accordo con quanto previsto dalla teoria trattata nel 1.2. Inne, usando il CCD come rivelatore, ` stato eettuato uno studio del prolo e angolare delle armoniche, che si ` rivelato anchesso in buon accordo con i modelli e descritti nel 1.2.

3.1

Stima degli errori

In questa sede porremo lattenzione sul problema di come si possa stimare lintensit` a di picco del fascio laser nel punto in cui focalizza. Si tratta di un dato rilevante in quanto la sica del processo di generazione cambia a seconda che linterazione tra gli atomi del gas e il campo elettrico del laser sia in regime perturbativo o meno, cio` se larmonica generata sia nella zona del cuto, del plateau o in saturazione. La e misura di questo parametro avviene in maniera indiretta ed ` sottoposta a una serie e di errori sistematici cha vanno valutati singolarmente: matematicamente lintensit` I a viene dedotta dividendo la potenza di picco, P picco , per la supercie, S, del fascio laser nel punto di massima focalizzazione

59

I=

Ppicco Eimp /imp Pmis 1 = = S S f imp S

(3.1)

dove E imp ` lenergia del singolo impulso e imp la sua durata temporale, P mis ` la e e potenza media del laser misurata con un wattmetro, f ` la frequenza di ripetizione degli e impulsi e vale 1000 Hz.Essendo I data da un semplice prodotto di pi` termini, lerrore u relativo I/I ` dato dalla somma dei singoli errori relativi, discussi separatamente in e quanto segue. P mis ` misurato con un wattmetro della Laser Point (modello 3000) il cui errore e di taratura dichiarato dal costruttore ` di circa 3-4%. Come gi` accennato nel 2.2.3 e a questo errore non ` critico nella misura rispetto alle continue oscillazioni di potenza e del laser che appaiono casuali e fortemente inuenzate da come sta funzionando nel suo complesso il sistema di generazione degli impulsi ultracorti 1 : dalle ripetute misure compiute sul sistema ` stato stimato questo tipo di errore attorno il 5%, per cui e Pmis /Pmis viene ad essere del 10%. imp si misura ricorrendo ad un autocorrelatore (cfr 1.1.4). La larghezza della curva di acquisizione, ogni punto della quale ` ricavato mediando alcune centinaia di impulsi, e ` pari a e 2 imp : lerrore che si compie sarebbe limitato a quello dato dal calcolo della

funzione di t. Bisogna per` considerare altri fattori che contribuiscono allincertezza o


1

Durante i mesi in cui ` stato realizzato questo lavoro, il laser ha subito molti interventi sia di e

manutenzione, ordinaria e straordinaria, sia volti ad un suo miglioramento funzionale. A seconda del periodo in cui sono state compiute le misure le uttuazioni in potenza erano pi` o meno ampie, tali, u qualche volta, da rendere impossibile il corretto svolgimento delle misure.

60

su imp : lautocorrelatore misura la durata temporale dellimpulso cos` come proviene dal compressore, ma nel nostro caso il fascio subisce numerose riessioni su specchi, passa attraverso una lamina a /2, in alcuni tipi di misure (quelle compiute al variare dellintensit`) anche attraverso un polarizzatore, viene focalizzato da una lente e a attraversa una nestra prima di raggiungere gli atomi del getto di gas. Tutto ci` pu` o o contribuire sia ad un suo allargamento temporale, sia ad un deterioramento del prolo di intensit` e allaumento dellastigmatismo del fascio laser che pu` inuire fortemente a o sulla sua corretta focalizzazione2 : stimare lerrore su imp ` dunque complesso. Stue diando comunque i graci del numero di fotoni al variare dellintensit` si pu` valutare a o attorno al 20-30%. Lerrore sulla supercie di focalizzazione, S/S, si pu` calcolare conoscendo lerrore o compiuto sulla misura del raggio del fascio nel waist che ` del 20% (cfr 2.2.1). Essendo e
2 S = w0 si trova che S/S ` del 40%. e

Concludendo ci si rende conto di come il dato assoluto sullintensit` sia sottoposto a ad un errore sistematico molto elevato, no al 70%; le misure, rinormalizzate al valore massimo del segnale, sono invece confrontabili fra di loro con un errore al massimo del 10%, dovuto principalmente alle uttuazioni del laser e al suo corretto funzionamento durante il tempo necessario a compiere una data misura. Lerrore sullecienza di conversione del TPB ` del 25% (cfr Fig. 2.15 del Cap. 2), e quello sulla trasmissivit` del ltro di alluminio del 10%, quello sullecienza del retia
2

Si noti che questo problema ` gi` stato evidenziato nelle misure descritte nel 2.3, (Fig. 2.20) che e a

rivelano come il laser non focalizzi del tutto correttamente nel piano del waist.

61

colo, non dichiarato esplicitamente dal costruttore, ` stimabile attorno il 10%. Lerrore e sulla pressione del campione di gas e sulla sua dimensione lungo il cammino ottico sono rispettivamente del 30% e del 20%, quello relativo alla lettura della pressione del gas residuo nella camera del monocromatore oscilla tra il 10% e il 30% (cfr Fig. 2.10 del Cap. 2) a seconda del valore assoluto di pressione. Lerrore sul parametro confocale,
2 essendo questo pari a 2w0 / , ` uguale a S/S ossia il 40%. Lerrore sulla stima e

del volume del gas che interagisce con il laser, e quindi lerrore sul numero di atomi investiti dalla radiazione, ` S/S + L/L e 60%.

3.2

Misure compiute usando il fotomoltiplicatore.

Una prima serie di misure ` stata compiuta con la scopo di accertare la possibilit` di e a riuscire a generare ecacemente le armoniche: muovendo il reticolo del monocromatore e andando contemporaneamente a leggere il valore di tensione in uscita dal boxcar, abbiamo acquisito una serie di spettri, riportati in Fig. 3.1 per largon, Fig. 3.2 e Fig. 3.3 per lo xenon e Fig. 3.4 per il neon. Ogni punto dello spettro ` stato ottenuto mediando il risultato di 100 impulsi laser e interagenti col gas, iniettato alla frequenza di 500 Hz. In tutte queste acquisizioni la pressione media nel campione di gas ` di 205 Torr, la sua lunghezza nella zona di e interazione 1.00.2 mm, mentre lintensit` nel fuoco ` circa 41014 W/cm 2 (energia a e dellimpulso 0.6 mJ, potenza di picco 5 GW ). Per il calcolo del numero dei fotoni e

del relativo errore, in questi come in tutti i graci in cui ` riportato, si veda lEq.(2.10) e

62

107

Numero di fotoni

11 106

700 1,8x106

800

900

1000 15

1100 13

1200

(Amgstron)

19 1,6x106 1,4x106 21 23

17

Numero di fotoni

1,2x106 1,0x106 8,0x105 6,0x105 300

350

400

450

500

550

600

650

(Amgstron)

Figura 3.1: Spettro delle armoniche prodotte in Argon ottenuto allintensit` a di 21014 W/cm 2 . Ogni punto ` il risultato di 100 acquisizioni. La diversa e scala sullasse delle ascisse ` dovuta alla minore distanza spettrale che separa e le armoniche allaumentare dellordine. Si noti anche come il numero di fotoni decresca rapidamente passando dalla 7a all11a , stabilizzandosi oltre la 13a . Laumento del segnale di fondo e la rapida decrescita nel numero di fotoni oltre la 19a armonica ` dovuto ad una minore ecienza dellapparato strumentale e per lunghezze donda prossime a 30 nm. Per il calcolo del numero di fotoni e dellerrore si veda quanto detto a pag.47.

63

7x106 6x106 5x106

Numero di fotoni

4x106 3x106 2x106 1x106 0 700 2,5x107 800 900 1000


(Amgstron)

11

15 (2 ordine) 17 (2 ordine) 1100

13 (2 ordine)

1200 3

1300

2,0x107

Numero di fotoni

1,5x107 5 1,0x107 7 5,0x106 7 (2 ordine) 1000 1250 1500 1750 2000 2250 2500 2750 3000

(Amgstron)

Figura 3.2: Spettro delle armoniche prodotte in Xenon ottenuto allintensit` a di 21014 W/cm 2 . Si noti la presenza di picchi dovuti al secondo ordine di dirazione del reticolo. La diversa scala sullasse delle ascisse ` dovuta alla e minore distanza spettrale che separa le armoniche allaumentare dellordine. Ogni punto ` il risultato di 100 acquisizioni. Per il calcolo del numero di fotoni e e dellerrore si veda quanto detto a pag.47.

64

1,58x106

19

1,55x106

Num. fotoni (u.a.)

1,53x106

1,50x106

21

1,48x106 360 3,0x106 380 400


(Amgstron)

420 13 15

440

2,5x106 17 2,0x106 19 1,5x106 21

Num. fotoni

1,0x106 250 300 350 400 450 500 550 600 650 700

(Amgstron)

Figura 3.3: Spettro delle armoniche prodotte in Xenon ottenuto allintensit` a di 21014 W/cm 2 . Il graco in alto ` un ingrandimento di quello in basso. La e 13a armonica ` riportata staccata dal resto dello spettro perch` ` relativa ad e ee una diversa acquisizione. La diversa scala sullasse delle ascisse ` dovuta alla e minore distanza spettrale che separa le armoniche allaumentare dellordine. Per il calcolo del numero di fotoni e dellerrore si veda quanto detto a pag. 47.

65

Numero di fotoni

105 11

104 800
(Amgstron)

1000

1200

Figura 3.4: Spettro delle armoniche prodotte in Neon ottenuto allintensit` a di 21014 W/cm 2 . Si notino due dierenze rispetto ai precedenti spettri: (1)il numero di fotoni prodotti a parit di lunghezza donda ` di un ordine di a e grandezza pi` piccolo, questo a causa della minore ecienza di produzione del u Neon rispetto allo Xenon e allArgon. (2) i picchi relativi alle armoniche sono meno pronunciati, perch` la fenditura di uscita stata tenuta pi` aperta. Ogni e e u punto ` il risultato di 100 acquisizioni. Per il calcolo del numero di fotoni e e dellerrore si veda quanto detto a pag. 47.

di pag.47 e quanto specicato in quella sede. Abbiamo notato che i migliori risultati si ottengono usando largon come mezzo non lineare: questo ` dovuto al fatto che lecienza di produzione delle armoniche ` e e proporzionale alla polarizzabilit` degli atomi della specie atomica con la quale il laser a interagisce, quindi aumenta al crescere del numero atomico; viceversa lintensit` di a saturazione degli atomi diminuisce al crescere del numero atomico. Esiste dunque una situazione ottimale intermedia in cui si riesce, usando impulsi di 0.7-1 mJ, a produrre ecacemente le armoniche nonostante la presenza di elettroni liberi dovuta al basso valore dellintensit` di saturazione. Come si nota confrontando la Fig. 3.4, relativa allo a

66

spettro generato usando il neon, con la Fig. 3.1 relativa invece allargon, il rapporto di ecienza di produzione nei due casi ` quasi di due ordini di grandezza a favore e dellargon. La forte diminuzione dellintensit` delle armoniche che si nota in Fig. 3.1 per a lunghezze donda inferiori ai 40 nm non ` dovuta al fatto che si ` raggiunta lintensita e e di cuto 3 per le armoniche oltre la 19-esima, ma ` dovuto essenzialmente a limitazioni e strumentali: in parte alla diminuita ecienza del reticolo e dellapparato di rivelazione, in parte allassorbimento selettivo dei fotoni armonici a lunghezze donda pi` piccole u da parte degli atomi residui nella camera del monocromatore, nella quale si misura una pressione dellordine di 15 mTorr, come mostrato nelle Fig. 2.10 e 2.11 del Cap.2. Negli spettri di Fig. 3.2 si vedono le armoniche dalla terza (267 nm) alla diciassettesima (47 nm). La 7, 13, 15, 17 si vedono al secondo ordine di dispersione del reticolo: si noti infatti come nella gura in basso, in cui la settima armonica appare al primo e al secondo ordine, la lunghezza donda a cui ` stata registrata quella al secondo e ordine sia esattamente il doppio di quella al primo. Il fondo che si nota sostanzialmente in tutti gli spettri ` dovuto a diversi fattori, e quali la luce diusa della fondamentale e lemissione di luce incoerente da parte del plasma creato dallinterazione laser-gas; inoltre alle lunghezze donda di poche decine di nanometri il rapporto segnale-rumore peggiora a causa della diminuzione dellecienza sia del reticolo sia del sistema di rivelazione.
3

Con i valori sperimentali da noi usati applicando lEq.1.1 si trova che il cuto dovrebbe essere a

circa 10 nm.

67

5 armonica q=4.90.8 107 105

11 armonica q=5.70.8

Numero di fotoni

106

105 104

104 1014 Intensit (W/cm2) 1014 Intensit (W/cm2)

Figura 3.5: Andamento del numero dei fotoni per la 5 e 11 armonica.


13 armonica q=6.00.8 15 armonica q=3.50.8 17 armonica q=5.00.8

106

Numero di fotoni

105 105 105

104 1014 Intensit (W/cm2) 1014 Intensit (W/cm2) 1014 Intensit (W/cm2)

Figura 3.6: Andamento del numero dei fotoni per la 13 15 e 17 armonica prodotte in Argon al variare dellintensit`: q ` lesponente della legge di potena e za I q ed ` calcolato tramite t lineare di quei punti acquisiti per I < Isat ; Isat e ` evidenziata dal cambiamento di pendenza, la cui individuazione ` la causa e e principale dellerrore riportato su q.

68

I graci di Fig. 3.5 e 3.6 riportano il numero di fotoni rivelati al variare dellintensit` a del laser. Ogni punto ` dato dalla media di un centinaio di misure compiute facendo e funzionare la valvola impulsata a circa 165 Hz, sfruttando cio` un impulso laser ogni e sei al ne di diminuire la quantit` di gas nella camera del monocromatore. In questo a tipo di misure si vuole infatti ricavare il numero di fotoni generati riducendo al minimo lintensit` nella zona di interazione per poter misurare lintensit` di cuto : ` fondaa a e mentale dunque che i pochi fotoni generati possano arrivare allapparato di rivelazione senza essere assorbiti dal gas disperso. La pressione locale del campione di gas ` stimata e sui 305 Torr, mentre la lunghezza di interazione ` ancora circa 1.00.2 mm. e Le curve hanno tutte unandamento simile: il segnale delle armoniche cresce linearmente con una certa pendenza no ad un punto oltre il quale il numero dei fotoni satura. Lintensit` alla quale questo avviene ` precisamente lintensit` di saturazione a e a della ionizzazione multifotonica, cos` come previsto dalla teoria (vedi Cap.1). I punti sono riportati in una scala log-log in modo che il coeciente angolare della retta che meglio approssima landamento dei punti nella zona lineare del graco, rappresenti proprio lesponente della legge di potenza che lega il numero dei fotoni emessi allintensit` a del laser nel fuoco: secondo la teoria perturbativa il numero dei fotoni dovrebbe essere proporzionale alla q-esima potenza dellintensit` del laser, essendo q lordine dellara monica. La quinta armonica, di lunghezza donda pari a 160 nm, giace completamente nella zona di cuto ed ha una pendenza pari a 4.9 per valori di intensit` minori di circa a 31014 W/cm 2 in ottimo accordo con la teoria perturbativa. Superato questo limite la pendenza crolla a 0.4. Le armoniche di ordine pi` elevato non variano pi` come I 4.9 , u u 69

bens` con un esponente diverso: dalle misure compiute lesponente risulta attorno al valore 5.6 per tutti gli ordini, con lunica eccezione della 15 armonica. Riguardo a questo fatto c` comunque da dire che lincertezza nellindividuare la zona in cui la e curva del segnale satura ` notevole e comporta un errore nellesponente pari a 0.8. e Questo errore ` stato dedotto dal confronto di una serie di t lineari compiuti estene dendo di volta in volta la zona di calcolo a quei punti che stanno sul ginocchio della curva. Il suo valore, piuttosto grande, ` legato alla delicatezza di questo tipo di misure e poich e 1) in primo luogo lacquisizione di ogni punto richiede alcuni minuti, un tempo che non garantisce la necessaria stabilit` dellintensit` del laser (cfr 3.1); a a 2) lintervallo di variazione del numero di fotoni ` molto ampio (circa tre decadi) e e i punti relativi ai valori pi` bassi dellintensit` sono soggetti ad un errore elevato: u a il numero di fotoni armonici corrispondente comincia infatti ad essere confrontabile con quello di fotoni di altra natura, e ci` fa s` che il rapporto segnale-rumore sia di o poco superiore a uno. Anche in letteratura si trovano in genere ampie escursioni per lesponente della legge di potenza, ed andamenti anomali nei graci che riportano il numero di fotoni in funzione dellintensit` sono comuni, proprio per la criticit` di questo a a tipo di misure [26]. Nelle gure 3.7, 3.8, 3.9 sono riportati gli andamenti del numero dei fotoni della 15 17 e 21 armonica (corrispondenti rispettivamente alle lunghezza donda di 53.3 nm, 47.1 nm e 38.1 nm) prodotte in argon, al variare della posizione relativa tra il fuoco del laser e il centro del jet di gas per i diversi valori di I: ogni punto ` stato ottenuto e 70

20

Intensit del segnale ( olt) V

5*1014 W/cm2
15

20

4.6*1014 W/cm2

15 10

10

0 -2 0 2 4

0 -2 0 2 4

Intensit del segnale ( olt) V

10 8

3.7*1014 W/cm2
4

2.4*1014 W/cm2

6 4 2 0 0 -2 4 0 2 4 -2 0 2 4 2

1.3*1014 W/cm2

0,25 0,20 0,15

5.8*1013 W/cm2

Intensit del segnale ( olt) V

2 0,10 1 0,05 0,00 -2 0 2 4 -2 0 2 4

Posizione del fuoco (mm)

Posizione del fuoco (mm)

Figura 3.7: Andamento del numero dei fotoni con la posizione z del centro del jet di gas (z = 0) rispetto al waist del laser per la 15 armonica (53.3 nm). Si notino i due picchi per valori pi` alti di intensit` che si riducono ad uno u a solo a bassa intensit`, in accordo con la teoria del Cap.1. Il picco centrale ` a e verosimilmente dovuto a una condizione di buon phase matching aggiuntiva (vedi testo). Lerrore, per non appesantire troppo i graci, ` riportato solo per e il primo, essendo analogo anche per gli altri.

71

15

Intensit del segnale (Volt)

20 10

15

6.8*1014 W/cm2
10 5 5 0 -3 3,0 -2 -1 0 1 2 3 4 5 0,25 2,5 2,0 1,5 1,0 0,5 0,0 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5 0,20 0,15 0,10 0,05 0,00 -3 -2 -1 0 1 -3 -2 -1 0 1

5.0*1014 W/cm2

Intensit del segnale (Volt)

2.1*1014 W/cm2

8.6*1013 W/cm2

Posizione del fuoco (mm)

Posizione del fuoco (mm)

Figura 3.8: Andamento del numero dei fotoni con la posizione z del centro del jet di gas (z = 0) rispetto al waist del laser per la 17 armonica (47.1 nm). Il picco di sinistra, relativo ad una congurazione geometrica in cui il laser focalizza prima del jet, ` pi` intenso del secondo a causa di una migliore cone u dizione di phase matching, in accordo con quanto discusso nel 2.2.3. Lerrore, riportato solo per il primo graco, ` principalmente dovuto alle uttuazioni di e potenza del laser ed ` del 5%. e

72

Intensit del segnale ( olt) V

5.1*1014 W/cm2
6

4.0*1014 W/cm2

4 2 2 0 -4 3 -3 -2 -1 0 1 2 3 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3

Intensit del segnale ( olt) V

2.2*1014 W/cm2
2,0

1.7*1014 W/cm2

1,6 1,2

0,8 0,4

0 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 0,20 0,8 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3

1.3*1014

W/cm2
0,15

Intensit del segnale ( olt) V

5.7*1013 W/cm2

0,6 0,10

0,4

0,2

0,05

0,0 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3

Posizione del fuoco (mm)

Posizione del fuoco (mm)

Figura 3.9: Andamento del numero dei fotoni con la posizione z del centro del jet di gas (z = 0) rispetto al waist del laser per la 21 armonica (38.1 nm). Valgono le stesse considerazioni fatte per le due gure precedenti. Si notino le diverse scale delle ordinate: per alti valori dellintensit` laser si producono a molti pi` fotoni in corrispondenza delle due condizioni di buon phase matching, u evidenziate dai due picchi.

73

mediando il valore dellintegrale su 500 acquisizioni. La pressione media stimata allinterno del gas ` sui 205 Torr e la lunghezza del campione ancora 1.00.2 mm. Le e barre derrore riportate, pari circa al 5%, sono dovute alle uttuazioni dellintensit` a del laser, mentre risulta essere trascurabile lerrore introdotto dal boxcar e dalla conversione analogico digitale. Per rendere pi` leggibili tali graci, dato il loro andamento u articolato, ho inserito fra i punti relativi alle singole misure una linea a tratto continuo, alla quale comunque non va attribuito quindi alcun senso sico. Tutti i graci riportati mostrano un andamento comune: ad alta intensit` si distina guono chiaramente due picchi, cos` come previsto dalla teoria (Cfr paragrafo 1.2), ma ad intensit minori questo tipo di struttura scompare per lasciare il posto ad un unico a picco centrale. Consideriamo la 21 armonica: lintensit` di cuto per questa armonica generata in a argon con un laser a 800 nm e con impulsi di 250 fs ` stimata [39] attorno a 1014 W/cm 2 e e possiamo assumere che lintensit` di cuto a
4

non cambi troppo per impulsi laser pi` u

corti (100 fs nel nostro caso). Ci aspettiamo che a 5.71013 W/cm 2 la dipendenza del segnale dati dai fotoni armonici al variare della posizione relativa del centro del jet di gas con il fuoco del laser evidenzi un solo picco, in corrispondenza dellasse dellugello dal quale fuoriesce il gas: assumeremo questa posizione come z = 0. Per intensit` a superiori a I c appaiono due picchi ad una distanza via via maggiore, in accordo con la teoria (Cfr paragrafo 1.2 e Rif. [34],[22]). Avevamo visto come la fase del dipolo atomico calcolata lungo lasse del fascio laser dipenda dalla coordinata z tramite lintensit`, per a
4

Per la denizione di cuto si veda pag.4

74

la quale si ha:

(3.2) z2 1+4 2 b Se I0 > Ic (essendo I0 lintesit` massima e Ic lintensit` di cuto ) si notano forti a a oscillazioni nella fase del dipolo indotto, dovute a eetti quantistici nella zona in cui I(z) > Ic : queste oscillazioni hanno un periodo spaziale di oscillazione molto minore dello spessore del campione di gas e possono dar luogo ad interferenza distruttiva fra i campi armonici generati in punti diversi del mezzo non lineare. Di conseguenza il phase matching peggiora fortemente (infatti come mostrato nel paragrafo 1.2 la condizione migliore si ha quando la variazione di fase lungo tutta la lunghezza del mezzo ` minima) e il numero di fotoni che arrivano allapparato di rivelazione diminuisce. e Questa situazione si pu` evitare assicurandosi che lintensit` del laser nel gas sia pi` o a u bassa dellintensit` di cuto per una data armonica. Ponendo I(z) = Ic nellEq.(3.2) e a risolvendo rispetto alla variabile z troviamo la posizione z che garantisce la massima produzione di fotoni armonici lungo lasse: z = b 2 I0 1 Ic (3.3)

I(z) =

I0

Ponendo il fuoco del laser nella posizione z = z la condizione di phase matching sullasse ` ottimizzata e contemporaneamente lintensit` del laser ` ancora suciene a e temente elevata, cosicch` ci si pu` aspettare un massimo nellecienza armonica di e o conversione. Dato la parit dellEq.(3.2) esiste anche la soluzione simmetrica di z = z , a cio` z = z : se consideriamo per` anche il termine di arctan(2z/b) ci rendiamo conto e o 75

di come la curva si asimmetrizzi (vedi Fig. 1.5 nel Cap.1) tanto che la variazione del termine di fase attorno a z = +z per un z di circa 0.5 mm (tale ` la lunghezza e del mezzo non lineare) ` maggiore di quella relativa a z = z . Il phase matching in e questultima posizione ` dunque migliore, e il picco della curva di produzione dei fotoni e armonici ` coerentemente pi` alto. e u Per I0 < Ic lEq.(3.3) non ha soluzioni reali; c` comunque da dire che in questo caso e le oscillazioni nella fase del dipolo atomico spariscono del tutto e lecienza massima di conversione si ha quando il gas ` posto laddove il laser ha la sua massima intensit`, e a nominalmente in z = 0. La descrizione qualitativa appena fatta si riferisce al termine di fase calcolato sullasse: se si estende lanalisi a tutto il piano trasverso si pu` dimostrare o (vedi [34] e [22]) che la condizione di minimo phase matching pu` essere realizzata o anche fuori asse, posizionando il fuoco del laser in una coordinata z corrispondente ad un cattivo phase matching sullasse e riuscendo ad ottenere comunque una resa media, calcolata su tutto il piano ortogonale allasse di propagazione, signicativamente alta. In conclusione il numero di fotoni armonici registrati al variare di z presenta due massimi i cui picchi hanno s` valori confrontabili ma hanno caratteristiche ben diverse: 1) quello per z > 0, corrispondente ad una situazione in cui il jet di gas ` posto e prima del fuoco del laser, ha una bassa coerenza spaziale e il modulo quadro del campo elettrico ha un andamento fortemente oscillante lungo una coordinata radiale r : questo comportamento fa si che il campo dellarmonica mostri una struttura ad anelli concentrici; 2) quello per z < 0, dovuto ad una generazione di armoniche che avviene principal76

mente sullasse ottico, ha unelevata coerenza spaziale, un prolo molto regolare e la resa armonica ` migliore rispetto al caso z > 0. e Torniamo al nostro caso della ventunesima armonica (Fig. 3.9) ed applichiamo l Eq.(3.3): troviamo che la coordinata stimata z ` circa 3 mm alla massima intene sit` ( 5.11014 W/cm 2 ). Quella misurata sperimentalmente ` pi` piccola, circa 2 mm, a e u ma ci` ` compatibile con la stima fatta degli errori (cfr. 3.1), in particolare con la o e forte incertezza nella valutazione dellintensit` di picco del laser e della lunghezza del a parametro confocale b. La misura relativa alla 15 armonica mostra una struttura pi` complessa anche se u la tendenza generale di cui si ` parlato ` confermata: per intensit` inferiore a quella e e a di cuto
5

si ha di nuovo un solo picco poco intenso (regime perturbativo) e due per

intensit` elevate (regime non perturbativo). In pi` qui si nota chiaramente anche un a u terzo picco per valori intermedi di intensit`. Non si ` riusciti a chiarirne completamente a e la natura, ma ` probabilmente dovuto al fatto che fra le due posizioni relative ai due e picchi osservati in tutte le acquisizioni, ci possono essere zone in cui, nonostante le oscillazioni della fase del dipolo, si riesce ad avere una buona condizione di phase matching e di conseguenza la propagazione. Questo giustica anche laspetto di questo terzo picco: molto pronunciato, stretto, con una coordinata z apparentemente casuale
5

Questo dato non ` stato ricavato dal graco di Fig. 3.6, ma ` stato dedotto dal citato lavoro e e

di G. Wahlstrm [39] in quanto a causa delle limitazioni di cui si parlato, ` stato impossibile o e e compiere misure riducendo ulteriormente lintensit` del laser per individuare il valore dellintensit` in a a corrispondenza del cambiamento di pendenza tra la zona di cuto e il plateau.

77

ma sempre compresa tra quelle dei due picchi laterali e osservabile distintamente solo in alcune armoniche. Una spiegazione alternativa pu` essere che questo picco sia dovuto o ad una condizione di buon phase matching fuori dallasse ottico6 .

3.3

Misure compiute usando il CCD.

Ogni immagine che abbiamo acquisito usando il CCD a nostra disposizione consisteva in una matrice numerica di 696 righe e 496 colonne (essendo queste il numero di righe e di colonne del CCD), per un totale di circa 1.4 megabyte di dati per singola acquisizione. Dopo una prima riduzione, compiuta selezionando su schermo la zona di interesse del CCD, i dati sono stati analizzati tramite t di curve gaussiane operati con un programma in Fortran appositamente scritto, che fa uso di un algoritmo di minimizzazione dei parametri messo a punto presso il C.E.R.N. [14] di Ginevra e fatto girare su un computer RISC6000 della IBM. I dati in uscita, relativi a larghezza, intensit` a e oset delle gaussiane con i relativi errori sono stati poi inseriti con procedura automatica in una tabella per poter essere analizzati e rielaborati. Il tempo necessario al calcolo di ogni t varia a seconda del numero di iterazioni, tipicamente alcune centinaia, necessarie al programma per convergere entro il limite richiesto e della percentuale usata delle prestazioni della CPU (circa il 50%): approssimativamente ogni calcolo necessitava in media di una decina di minuti. Si ` provveduto anche a fare una verica e a posteriori della validit` dei dati ottenuti: abbiamo confrontato il valore dellintegrale a
6

Cfr quanto detto a pag.76

78

della gaussiana, calcolato analiticamente dai dati in uscita dal programma, con quello ottenuto sommando i dati relativi allintensit` misurata da ogni singolo pixel del CCD, a ricavando per circa cinquanta prove uno scostamento minore dell1%. Le immagini acquisite ci danno informazioni sia sul prolo spaziale sia sulla distribuzione spettrale delle armoniche generate a seconda di quale direzione del piano di rivelazione si consideri, se quella verticale (direzione spaziale) o quella orizzontale (direzione spettrale). I tempi di integrazione del CCD possono variare da pochi secondi a qualche decina a seconda dellordine dellarmonica che si sta studiando, del gas usato come mezzo non lineare e del tipo di misura. Ogni immagine ` il risultato di oltre 1000 impulsi laser utili: e durante lelaborazione si ` tenuto conto anche del segnale di buio, sottraendo la misura e relativa ad acquisizioni compiute senza far interagire il laser con il gas. Nonostante queste accortezze i proli registrati sono molto irregolari. Non possiamo stabilire se ci` o sia dovuto ad una perdita di coerenza spaziale del fascio propagante o sia piuttosto legato al CCD (Cfr paragrafo 3.3.1); comunque abbiamo tenuto conto di questo e di altri fattori nel calcolo dellerrore sulla misura della divergenza delle armoniche.

3.3.1

Stima dellerrore compiuto nel calcolo della divergenza delle armoniche.

Ci sono almeno tre fattori pricipali che possono inuire negativamente questo tipo di misure e sono:

79

1) Eventuali irregolarit` della supercie del CCD che possono dierenziare le a intensit` registrate dai singoli pixel di circa il 5%, come gi` accennato nel Cap.27 a a 2) La presenza di particelle inquinanti depositate sulla supercie sensibile del CCD: tramite una loro osservazione diretta fatta usando un microscopio si ` visto chiaramente e che si trattava di gocce aventi una dimensione di pochi micrometri. Questo problema ` stato notato n dallinizio e si riteneva fosse dovuto alla condensazione di vapore e acqueo sulla supercie del CCD: ma data la loro persistenza si ` dedotto che piuttosto e si potesse trattare di olio, o comunque di altre sostanze non volatili, proveniente o dalle pompe rotative o dalle pompe turbomolecolari o da uno dei tanti dispositivi collegati alla camera del monocromatore. Si ` provveduto ad unaccurata pulizia del e CCD usando un opportuno diluente, operazione che ha ridotto notevolmente la presenza di contaminanti senza riuscire comunque ad eliminarli completamente. I fotoni armonici incidenti in una zona sporca del CCD vengono assorbiti quasi totalmente e distorcono fortemente il prolo della gaussiana; 3) Il rumore elettrico cui ` sottoposto il CCD: un problema questo non facilmente e eliminabile a causa del fatto che lelettronica di controllo e di elaborazione ` tutta e interamente autocostruita. Tutti questi fattori contribuiscono ad abbassare il rapporto segnale rumore e si ripercuotono quindi negativamente nelloperazione di t con una curva di tipo gaussiano. Ad ogni modo la routine di convergenza implementata ha permesso di ottenere
7

Per ridurre questo errore avremmo dovuto compiere una misura di at eld con una precisione

maggiore del 5%, cosa che andava al di l degli scopi di questo lavoro di tesi. a

80

t con errore nale relativo, calcolato dal programma stesso, tipicamente minore dell1%. Da misure ripetute della divergenza si vede come il risultato sia comunque aetto da un errore mis /mis , del 5%. Per ricavare langolo di divergenza dellarmonica, relativo alla semilarghezza della gaussiana a 1/e2 del massimo, calcolato lungo la direzione spaziale, si deve eseguire il rapporto tra la larghezza della gaussiana calcolata dal t, mis , moltiplicata per la dimensione del singolo pixel, dpix , e la distanza dal piano focale a cui ` tenuta la e supercie del CCD, D; per cui vale:

mis dpix D = + + mis dpix D essendo D = 201 cm, d pix =221 m.

15%

(3.4)

Circa lerrore cui ` sottoposta la misura della divergenza valgono analoghe cone siderazioni fatte per il calcolo del numero dei fotoni al 2.2.3 (pag.48), che cio` lerrore e del 15% ` relativo alla misura assoluta della divergenza, mentre le varie misure sono e confrontabili tra loro con un errore minore, dovuto a uttuazioni casuali, e pari al 5%.

3.3.2

Studio dellandamento delle divergenza delle armoniche

In Fig. 3.10 sono riportate le acquisizioni compiute alla lunghezza donda di 47 nm (17-esima armonica prodotta in argon). Langolo di divergenza va da 2.70.4 mrad allintensit` di 21014 W/cm 2 no a 4.30.6 mrad allintensit` di 51014 W/cm 2 : questo a a comportamento ` conseguenza di due diversi aspetti del processo di generazione. e

81

I=5*1014 W/cm2
8000
 

=4.30.6 mrad

(a

Figura 3.10: Acquisizione relativa alla 17-esima armonica prodotta in Argon al variare dellintensit`, I, del laser, con relativa curva di f it. Lerrore sulla a divergenza, , ` stimato al 15% (Cfr pag.80). La direzione X ` quella spaziale, e e quella Y ` spettrale. e

82

r p 3qhifge

` X UYWHV

D EBCA97 @ 8

) ' & 0(%

-9,1

4 2 1 530'

7,1

7,1

-9,1

ECUX c b a

USQ T R

-4,5

3,6

3,6

-4,5

4,5

GHF I

T URSQ

I G HF



"



" #

   ! 

6000

  $ "   " #     !  $

4000

2000 -6,6 -3,3 0 3,3 6,6 -9,4 0 -4,7 4,7 9,4

-6,6 -3,3 0 3,3 6,6 -9,4 0 -4,7 4,7 9,4

I=3*1014 W/cm2
6000 5000 4000 3000 2000 -7,1 -3,6 0 3,6 7,1 -9,1 0 -4,5 4,5 9,1

=3.70.6 mrad

(b

-7,1 -3,6 0 3,6 7,1 -9,1 0 -4,5 4,5 9,1

I=2*1014 W/cm2
3000

=2.70.4 mrad

(c

2500

2000

1500 -7,1 -3,6 0 9,1

-7,1 -3,6 0 0 4,5 9,1

Uno ` connesso con la defocalizzazione cui ` sottoposto il fascio a causa degli elete e troni liberi 8 : di regola allaumentare dellintensit` aumenta anche la divergenza del a fascio delle armoniche. Laltro si riferisce alla risposta non perturbativa del dipolo atomico al fascio laser: in generale lintensit` della q-esima armonica scala come una qualche potenza p dela lintensit` del laser, dove p ` prossimo allordine q dellarmonica per basse intensit` a e a quando cio` larmonica giace nella regione di cuto ma ` signicativamente pi` basso di e e u q ad alte intensit`, quando cio` larmonica ` nel plateau. Un semplice calcolo dimostra a e e che la divergenza del fascio ` approssimativamente data da q = 1 / p dove 1 ` la e e divergenza del fascio laser fondamentale, che nel nostro caso vale circa 15 mrad. Per la 17-esima armonica si trova unesponente p, calcolato alla massima intensit` disponibile a (relativo a 17 = 4.3 mrad), attorno a 12, un valore elevato ma compatibile con quanto si pu` trovare in letteratura [26] [28]. o In Fig. 3.11 si confronta il prolo angolare di quattro armoniche, dalla 15-esima a 53.3 nm alla 23-esima a 24.8 nm , per una posizione z del fuoco del laser corrispondente al picco di sinistra della Fig. 3.8 e unintensit` nel fuoco di 51014 W/cm2 . Per a la 15-esima e 17-esima armonica la divergenza misurata del fascio ` rispettivamente e di 4.50.7 mrad e 4.00.6 mrad, compatibili con un valore di p pari a 11-13: le armoniche si trovano in un regime di eccitazione non perturbativo essendo lintensit` tale a da garantire il loro posizionamento nella zona del plateau. La 21-esima e la 23-esima armonica hanno invece larghezze rispettivamente di 3.60.5 mrad e 2.50.4 mrad in
8

Cfr. 1.2.1 in cui si arontano gli eetti prodotti dagli elettroni liberi.

83

15 armonica = 4.50.7 mrad


2000

5000

17 armonica = 4.30.6 mrad

3000 1000 1000 0

31 16

21 armonica = 3.60.5 mrad


4000

2000

2000

1000

11

Figura 3.11: Acquisizioni relative alla 15, 17, 21, 23-esima armonica ad unintensit` laser di 51014 W/cm2 . La divergenza misurata per la 15-esima e 17a esima armonica ` compatibile con un esponente p della legge di potenza I p e pari a 11-13, dovuto ad un regime di tipo non perturbativo dellinterazione laser-gas. Per la 21-esima 23-esima la divergenza ` in accordo con i valori di e e 1 / 21 = 3.3 mrad e 1 / 23 = 3.1 mrad dedotti da unipotesi perturbativa. La divergenza ` stimata con il 15% di errore (Cfr pag.80). La direzione X ` e e quella spaziale, quella Y ` spettrale. e

84

0`aXYW V b

b`X 0aYW V

UT S RP 0P (QHIG

-6 -12

e0P (P IG c d UTS R H

-11

6 -5 0

12

-5 -3

1% ! 2&#$"  
3

% !   &#$" 

11

0 )(' 

-22

   453 74 6 8 69 CDC B5@ A E F

-11

0 -16 22 -31

-11

7 -5 0 0 5 11 -7 -15

15

23 armonica = 2.50.4 mrad

3 0 -3 5 -6

buon accordo con i valori rispettivamente di 1 / 21 = 3.3 mrad e 1 / 23 = 3.1 mrad ricavate per il limite perturbativo. In Fig. 3.12 sono riportati i risultati di 19 acquisizioni, relative alla 17-esima armonica (47 nm) prodotta usando come mezzo non lineare lo xenon: sono rappresentati i valori misurati della larghezza spaziale e spettrale, dellintensit` di picco e dellintea grale della gaussiana calcolata. La posizione zero sullasse delle ascisse si riferisce come al solito alla distanza tra il fuoco del laser e lasse del jet di gas. I punti riportati, relativi alla divergenza delle armoniche, sono soggetti allerrore /, mentre quello che si trova per lintensit` di picco ` del 5%. a e Il graco in basso mostra un comportamento analogo a quelli ricavati usando il fototubo (cfr Fig. 3.7, 3.8, 3.9), compatibilmente alloperazione di integrazione che compie lo schermo di TPB per i fotoni che arrivano su tutta lestensione della sua supercie. Il graco in alto fornisce informazioni aggiuntive molto interessanti: lecienza di conversione lungo lasse ottico risulta maggiore quando il laser focalizza per valori di z positivi (cio` quando il centro del jet di gas ` posizionato prima del fuoco del laser). Per e e tali posizioni si ha anche il minimo della divergenza del fascio di armoniche, che torna poi ad allargarsi quando il laser viene focalizzato prima del jet; ` in corrispondenza di e tale zona che si ha il massimo dellintensit` integrale, cio` del numero totale di fotoni a e prodotti per impulso, in accordo con quanto discusso nel cap.1. Questo genere di misure risulta molto complesso, probabilmente per la criticit` del fenomeno: non ` casuale che a e i migliori risultati siano stati ottenuti utilizzando lo xenon. Dato infatti il suo pi` alto u valore di energia di ionizzazione rispetto a quello dellargon, la presenza di elettroni 85

(a
div. spaz.

50

Intensit di picco (u.a.)

12 10
div. spet.

40

8 6

30

20 4
Intensit

10 -3 2 Posizione del fuoco (mm) -2 -1 0 1 3 4

-5 1,5

-4

Integrale (u.a.)

1,0

0,5

0,0 -5 -4 -3 1 2 Posizione del fuoco (mm) -2 -1 0 3 4

Figura 3.12: Dati relativi allacquisizione della 17-esima armonica prodotta in Xenon a 41014 W/cm 2 . Lo zero sullasse delle ascisse ` riferito alla posizione e in cui il fuoco del laser ` in corrispondenza del centro del jet. Si noti come e landamento della curva in (b), relativa al numero di fotoni acquisiti dal CCD, sia in accordo con quelli registrati usando il fototubo di Fig.3.7-3.9. I punti riportati sono soggetti ad un errore del 5% (Cfr pag.80), non riportato nei graci per non complicarne la lettura e per lo stesso motivo i punti sperimentali sono stati uniti con linee.

86

Divergenza (u.a.)

(b

liberi ` minore e quindi si ha una migliore produzione e propagazione delle armoniche9 ; e questo a scapito dellecienza di produzione, che comunque non ` essenziale in questo e genere di misure.
9

Divergenza (mrad)

div. spaz. 7

div. spett.

4 -4 -3 -2 -1 0 1 Posizione del fuoco (mm) 2 3

Figura 3.13: Andamento della divergenza della 15-esima armonica prodotta con Argon a 61014 W/cm 2 . Si noti come a causa dellastigmatismo del sistema, la posizione di minima divergenza sia diversa nel caso si consideri quella spaziale o spettrale. In entrambi i casi si riesce a scendere a valori inferiori a 5 mrad. I punti sperimentali sono soggetti ad un errore del 5% (Cfr pag.80).

In Fig. 3.13 sono riportati i valori delle divergenze spaziali e spettrali per 13 acquisizioni, relative alla 15-esima armonica (53 nm) prodotta con argon, al variare della posizione della lente di focalizzazione. Entrambe hanno un minimo (circa 4.50.7 mrad ) per un certo valore di z, diverso nei due casi: questo a causa dellastigmatismo dellapparato, che focalizza in punti diversi a seconda di quale coordinata si consid9

Cfr. cap.1

87

eri, quella orizzontale o quella verticale. In una prospettiva volta ad una utilizzazione delle armoniche, la divergenza risulta essere un parametro molto importante, in quanto pu` permettere di ottenere una focalizzazione pi` o meno spinta e quindi una diversa o u intensit` nel fuoco. a

3.3.3

Acquisizioni ottenute ponendo il CCD sul fuoco del reticolo

Abbiamo compiuto una serie di acquisizioni posizionando la supercie del CCD sul cerchio di Rowland, cio` sul punto coniugato della zona di produzione delle armoniche. e Queste osservazioni sono state particolarmente complesse per lestrema dicolt` nello a schermare ecacemente il CCD dalla luce di fondo. Occorre sottolineare che in letteratura non si trovano esempi di tali acquisizioni nonostante siano state tentate10 . Lesperienza acquisita durante lo svolgimento di questo lavoro ci ha invece permesso di operare i necessari accorgimenti per ottenere queste misure, di reale interesse, per la prima volta. Con una prima serie di misure abbiamo appurato il buon funzionamento del sistema registrando tutte le armoniche dalla 11-esima (72.7 nm) alla 25-esima (32 nm). In tutti i casi le armoniche erano ben visibili, essendo il rapporto segnale rumore decisamente elevato: si consideri che mentre il fondo registrato dal CCD era sempre inferiore a
10

Per certo un tentativo ` stato fatto dal gruppo di ricerca di Napoli col quale abbiamo collaborato e

e da quello di Lund (Svezia) col quale siamo in costante collegamento, senza per ottenere risultati o pubblicabili.

88

100011 , il segnale di picco delle armoniche superava ampiamente valori dellordine 104 arrivando spesso alla saturazione, cio oltre 65000. Questo comportamento ` legato al e e fatto che i fotoni prodotti nel VUV arrivavano sulla supercie del CCD in una zona di dimensioni ristrette, tipicamente 10X10 pixel, che corrispondono ad un quadrato di 200250 m di lato. Si tratta comunque di una zona pi` ampia rispetto a quella interessata u dallinterazione laser-gas, pari al doppio della dimensione del waist (20 40m).

Questo pu` essere dovuto alla divergenza introdotta dagli elettroni liberi, ma anche o al fatto che lesatto posizionamento della supercie del CCD ` sul fuoco del reticolo e e piuttosto dicoltoso e pu essere assicurato solo entro 1-2 cm. Bisogna anche tenere o nuovamente conto dellastigmatismo introdotto dal reticolo sferico. La forte dinamica del segnale ci ha permesso di poter compiere acquisizioni integrando il segnale di soli 5-10 impulsi, riducendo cos drasticamente la quantit` di gas a nella camera del monocromatore e quindi anche lassorbimento dei fotoni. E stata inoltre compiuta una stima del numero di fotoni giunti sul CCD: facendo funzionare la valvola impulsata a 100 Hz e usando un tempo di acquisizione di 50 ms abbiamo integrato il segnale di soli 5 impulsi della 19-esima armonica (42 nm). Il valore dellintegrale cos` misurato, sottratto del fondo, stato convertito in numero di fotoni sapendo e che lecienza quantica del CCD era circa del 40%, che un numero di unit digitali del a CCD corrispondeva a 0.5-1 fotoelettroni e che la trasmissivit` del ltro di alluminio a era del 30%: si trova un numero di fotoni per impulso di 106 -107 , in buon accordo con
11

I valori di intensit` letti dai singoli pixel del CCD sono espressi come numeri di unit` digitali a a

(Cfr [31] [32]).

89

le misure fatte usando il fototubo (Cfr (3.2)). Sempre grazie alla forte intensit` del a segnale siamo riusciti a spingerci al limite di funzionamento del reticolo sferico (circa 30 nm) arrivando a distinguere chiaramente la venticinquesima armonica a 32 nm. Lo spettro visibile in Fig.3.14 si riferisce alle armoniche dalla 21-esima alla 25-esima ed ` stato ottenuto ad unintensit` di 71014 W/cm 2 integrando il segnale di 50 impulsi e e a posizionando la lente di focalizzazione in corrispondenza del punto di massima ecienza di conversione (z -4.5 mm). Il rapporto segnale rumore per la 23-esima armonica ` e 762 dB e la larghezza spaziale misurata ` di 20050 m. Supponendo che la durata e temporale di questi impulsi sia dellordine dei 100 fs e che il numero di fotoni per impulso sia dellordine di 107 , si calcola che per la 23-esima armonica lenergia per impulso sia 1010 -1011 J ottenendo unintensit` di circa 106 W/cm 2 . a In ogni caso si tratta di un segnale intenso, facilmente distinguibile dal fondo e ben collimato, caratteristiche queste che mostrano la concreta possibilit` di utilizzare le a armoniche cos` generate come sorgente pulsata di radiazione ultravioletta.

90

21a
6000

23a

Intensit (u.a.)

4000

25a

2000

-400 0 400 38.0 36.3 34.6 32.8 31.1

eX ion ens ) Dim (m

(nm)

Figura 3.14: Spettro della 21, 23, 25-esima armonica, prodotte in argon, ottenuto posizionando il CCD in prossimit` del fuoco ed integrando circa 50 a 14 W/cm 2 . Si noti come il segnale delle armoniche impulsi. Intensit` laser 710 a sia molto pi` intenso del rumore di fondo: per la 23-esima armonica il rapporto u segnale-rumore ` di circa 762 dB. La sua larghezza spaziale misurata ` di e e 20050 m, lenergia dellimpulso ` 1010 -1011 J, lintensit` circa 106 W/cm 2 , e a avendo supposto che la durata temporale degli impulsi sia ancora circa di 100fs e che ci siano 107 fotoni per impulso.

91

Conclusioni
La generazione di armoniche di ordine elevato apre una possibile strada nello sviluppo di sorgenti coerenti nella regione dellestremo ultravioletto mettendo a disposizione tutta una serie di lunghezze donda non facilmente raggiungibili con altri metodi. Se si considera inoltre che usando una sorgente laser impulsata regolabile in lunghezza donda lo saranno pure le armoniche generate, ci si rende conto di quali possano essere le potenzialit` di tale tecnica, prima fra tutte quella di poter compiere studi a di carattere spettroscopico in sica atomica e molecolare, mentre la natura impulsata di questa sorgente pu` essere estremamente utile nello studio delle dinamiche di o interazione molecolare con tecniche di tipo pump-probe. Sicuramente in confronto ad una sorgente convenzionale che operi nella stessa regione spettrale, una sorgente come quella descritta in questo lavoro di tesi ` tecnicae mente molto pi` semplice e gestibile con maggiore facilit`. Inoltre, anche se non pu` u a o arrivare agli stessi valori di energia per impulso, la sua frequenza di ripetizione ` dee cisamente pi` elevata di quella dei pochi sistemi laser operanti nella regione dei raggi X u e la sua brillantezza (numero di fotoni/unit` di tempo/unit` di banda/unit` di angolo a a a

92

solido) supera quella delle attuali sorgenti di luce di sincrotrone. In conclusione la generazione di armoniche di ordine alto, con le sue caratteristiche di alta frequenza di ripetizione, di banda spettrale di emissione ampia e regolabile e di elevata luminosit`, ` destinata a diventare una sorgente fondamentale per esperimenti a e nellultravioletto da vuoto e no ai raggi X molli. Con questo lavoro di tesi si ` riusciti non solo a dimostrare la possibilit` di reale a izzare un sitema adabile e compatto per la generazione di armoniche partendo da un laser impulsato allo stato solido presso il L.E.N.S., ma si ` riusciti anche a farne e una caratterizzazione completa, compiendo misure sul numero di fotoni prodotti e sulla divergenza del fascio di radiazione armonica grazie anche alluso di un nuovo sensore CCD specicatamente sviluppato per il VUV e usato per la prima volta come rivelatore per la radiazione armonica. Le misure eettuate hanno evidenziato un buon accordo con i modelli attualmente esistenti per la descrizione del processo di generazione e propagazione delle armoniche. Tale risultato, per nulla scontato quando iniziammo il lavoro, lascia ben sperare in future applicazioni e in ulteriori studi di questo tipo di sorgente VUV: stiamo infatti realizzando una nuova camera di interazione tra laser e jet che dovrebbe risolvere alcuni problemi riscontrati con lattuale, dandoci la possibilit` di realizzare un vuoto a dierenziale che permetta di tenere la camera del monocromatore a livelli di bassa pressione ( 106 T orr) anche durante il funzionamento della valvola e dotando la stessa di un movimento micrometrico lungo tre assi ortogonali; stiamo modicando il sistema di schermaggio della luce di fondo allinterno del monocromatore e pensando 93

alla possibilit` di usare sia un sensore CCD pi` evoluto sia usare altri rivelatori pi` a u u veloci che possano per` continuare a darci informazioni sulla divergenza delle armoniche o (microchannel plate). Per quanto riguarda lutilizzazione delle armoniche, si prevede di sfruttare la radiazione prodotta per la spettroscopia atomica e molecolare su livelli altamente eccitati ed a tal ne ` in programma la realizzazione di una seconda camera per liniezione del e gas campione nella posizione della fenditura di uscita del monocromatore, attraverso unaltra valvola impulsata. Tutti i dati nora raccolti in questo lavoro di tesi e quelli che potranno giungere dai previsti miglioramenti nellapparato di generazione e di rivelazione, costituiscono quindi unimportante punto di partenza e saranno di estrema utilit` in vista delle a possibili applicazioni spettrocopiche di questo tipo di sorgente VUV.

94

Appendice
Scriviamo lequazione generale delle onde che descrive la propagazione di un campo elettromagnetico E(r, t) in un mezzo dielettrico isotropo caratterizzato da una polarizzazione elettronica P(r, t):

1 2E 4 2 P = 2 c2 t2 c t2

(3.5)

Quando il campo incidente ` polarizzato linearmente questa ` unequazione di e e tipo scalare nella direzione del campo elettrico. Si noti che E(r, t) indica il campo elettromagnetico totale. E(r, t) e P(r, t) possono essere scritti in serie di Fourier come: E(r, t) = 1 2 1 2 Eq (r) eiqt + cc
q

(3.6)

P(r, t) =

Pq (r) eiqt + cc
q

(3.7)

Sostituendo nell Eq.(3.5) si ottiene una serie di equazioni per Eq accoppiate tramite Pq :

Eq +

q c

Eq = 4

q c

Pq

(3.8)

95

La polarizzazione del mezzo ` dovuta ai momenti di dipolo indotti dal campo elete trico totale e non solo da quello della sorgente laser incidente, e pu` essere scritta come o
L N la somma di una parte lineare, Pq , ed una non lineare, Pq L , in Eq . La parte lineare si

pu` esprimere come: o

L Pq = N (1) (q, q)Eq

(3.9)

dove (1) (q; q) ` la cosidetta suscettivit` lineare. Introduciamo il vettore donda e a q k q della q-esima armonica come: kq = q q (1 + 4N (1) (q, |E1 |2 ))1/2 = nq c c
1

(3.10)

dove nq = (1 + 4N (1) (q, |E1 |2 ) 2 ` lindice di rifrazione lineare alla frequenza q. e LEq.(3.8) diventa:

2 Eq + kq Eq = 4

q c

N Pq L

(3.11)

N La polarizzazione non lineare Pq L contiene un numero di termini legati ai campi

elettromagnetici sia della radiazione del campo laser (che da in qui in poi chiamer` fono
d damentale) che delle armoniche: con Pq indicheremo la parte di polarizzazione indotta

dovuta al campo laser incidente, quella cio` che pilota la generazione delle armoniche. e
d Unaltra serie di termini di ordine superiore rispetto Pq si aggiunge alla parte lineare

della polarizzazione: in particolare al terzo ordine vi ` Pq L e N

(3)

= 3/4N (3) |E1 |2 Eq che

contribuisce con un termine dipendente dallintensit` (spesso indicato con n2 |E|2 dove a n2 = 3/2 N (3) ), allindice di rifrazione totale, cosa che pu` avere importanti eetti o 96

sul phase-matching [26]. Inne nella polarizzazione non lineare sono inclusi anche quei termini che provocano fenomeni di mescolamento delle onde (wave-mixing), grazie ai quali si possono generare armoniche partendo da altre armoniche di ordine inferiore. (Per esempio la nona armonica pu` essere generata come terza armonica della terza, o oppure dalla settima armonica con lassorbimento di due fotoni laser). Con laumentare dellordine chiaramente aumenta anche il numero delle combinazioni possibili, ma nel caso di generazione di armoniche di ordine molto elevato, quali sono quelle dallundicesima in poi che sono loggetto di questo lavoro, il loro contributo resta decisamente molto piccolo, tanto da poter essere ampiamente trascurato. Se consideriamo il solo contributo del campo della fondamentale le equazioni (3.11) che descrivono la propagazione delle armoniche si disaccoppiano diventando [26] [25]:

E1 +

[1 + 4N (1) (, |E1 |2 )]E1 = 0

(3.12)

per la fondamentale e

Eq + c

[1 + 4N (, |E1 | )]Eq = 4 c
(1) 2

2 d Pq

(3.13)

per il campo delle armoniche. Nellequazione (3.12) E1 ` semplicemente il campo elettrico del laser che si propaga e nel mezzo caratterizzato da un indice di rifrazione n1 = (1 + 4N (1) (, |E1 |2 )) 2 . Tale equazione pu` essere correttamente applicata alla descrizione della propagazione di o un fascio laser molto intenso in un dato mezzo, inclusi (nel termine (1) (|E1 |2 )) anche
1

97

gli eetti non lineari tipo quelli di auto focalizzazione. Tali eetti comunque sono trascurabili nellipotesi di campi incidenti a grande lunghezza donda (nel nostro caso 800 nm) e a bassa densit` atomica come quelli di nostro interesse e sicuramente sono a meno rilevanti degli eetti dovuti alla presenza degli elettroni liberi. Lequazione (3.13) ` applicabile alla descrizione della generazione delle armoniche e in un mezzo neutro di indice di rifrazione n q , dato dalla (3.10), esposto ad un intenso campo laser e in regime di bassa ecienza di conversione: la sua soluzione, nel caso di regime non perturbativo ` un problema molto complesso, e noi dovremo fare unultee riore approssimazione che ci permetta di usare una semplice procedura per risolvere numericamente lequazione di propagazione. Trascureremo le correzioni di ordine alto allindice di rifrazione, sia per le armoniche che per la fondamentale.
d Il termine di polarizzazione Pq a frequenza q indotto dal campo incidente nel caso

perturbativo ` dato da: e

q d Pq

=2

1q

N (q; , , ..., )
i=1

(q)

Ei

(3.14)

mentre nel caso non perturbativo la polarizzazione ` Pq = 2N dq (t) dove dq (t) ` il e d e dipolo atomico alla frequenza q, calcolato conoscendo lespressione di d(t), cio` e

d(t) =
q

d(q) eiqt + c.c.

(3.15)

ottenuta risolvendo numericamente lequazione di Schrdinger. Dallequazione di o propagazione (3.11), scritta nello spazio delle trasformate di Fourier in cui si sosti-

98

N d tuisce a Pq L il solo termine Pq , si riesce ad arrivare ad una semplice scrittura del

campo elettrico cella q-esima armonica: questa equazione pu` essere integrata facendo o ricorso alla funzione di Green associata alla sola parte omogenea, che ` eikq R /4R , con e R = | r r | essendo r e r rispettivamente un punto nel mezzo gassoso e il punto di osservazione. Si ottiene [26] [23]:

q Eq (r ) = c

eikq R d P (r )d3 r R q

(3.16)

che, introducendo lapprossimazione di campo lentamente variabile (cio` Eq /t e qEq , Pq /t qPq ) [40], ci d` la possibilit` di scrivere Eq = Eq exp(ikq z) e a a

d Pq = Pq exp(iqk1 z). Questa semplicazione ci porta a scrivere:

Eq (r , z ) = ikq b(q) N0 E q 21q Gq (r , z ) Fq b

(3.17)

dove b ` il parametro confocale del fascio laser, N0 ` il valore massimo della densit` e e a atomica nel mezzo gassoso, Gq (r , z ) ` linviluppo di un normale fascio gaussiano per e b un campo oscillante a frequenza q e Fq ` il termine di phase-matching che caratterizza e quanto sono in fase le onde che viaggiano nel mezzo. Lequazione (3.17) rappresenta dunque larmonica q-esima generata dallinterazione del campo elettrico E1 del laser con il mezzo di densit` atomica N (z) = N0 (z), essendo a (z) il suo prolo di densit`: da notare come non sia variato n` il parametro confocale a e b n` la posizione del waist e
12

12

rispetto a quelli del laser. Questa ` una conclusione e

Il waist ` denito come la dimensione trasversale del fascio laser nella zona di massima e

focalizzazione (Cfr [6]).

99

estremamente importante, in quanto ci permette di trattare il fascio generato, alla frequenza q1 , come un normale fascio gaussiano, di cui sono noti i parametri, con un termine di phase-matching dato da [27] [26]:
+

Fq =

ei[kz +(q1) arctan(2z/b)] (1 + 4

z 2 (1q) /2 ) 2 (z) dz/b b2

(3.18)

nel quale, rispetto al caso dellonda piana, la focalizzazione introduce un ulteriore termine di fase [(q 1)arctan(2z/b)] e un termine a moltiplicare pari a (1 + 4z 2 /b2 )(1q) /2 . Fatta questa considerazione possiamo semplicare ulteriormente la scrittura del campo elettrico delle armoniche: consideriamo il waist nella pozizione z = 0 e il
2 parametro confocale sia b = 20 / dove 0 ` il raggio del fascio nel waist e ` e e

la lunghezza donda del laser; la polarizzazione Pq alla frequenza q1 e il campo Eq possono essere scritti, rispettivamente, come: 2iqk1 r2 z b2 + 4z 2

i(dq ) iq arctan

Pq (r, z) = 2N (z) |dq (r, z)| e

2z b

(3.19)

Eq (r, z) = Eo

b2

b + 4z 2

kq r 2 b 2z i arctan 2 + 4z 2 b e b

2ikq r2 z b2 + 4z 2

(3.20)

dove N (z) ` la densit` del gas, r ` la coordinata trasversa e dq = |dq | exp i|(dq )| ` il e a e e momento di dipolo indotto.

100

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