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Huancayo
2019
___________________________________________________________________________________
Gamarra, L. – Romero, J. (2019). Evaluación de la recuperación de aluminio En medio acido de los lodos
generados en Una planta de tratamiento de agua potable (Tesis para optar el Título Profesional de Ingeniero
Químico Industrial e Ingeniero Químico). Universidad Nacional del Centro del Perú – Facultad de Ingeniería
Química – Huancayo – Perú.
Evaluación de la recuperación de aluminio En medio acido de los lodos generados en Una
planta de tratamiento de agua potable
“EVALUACIÓN DE LA RECUPERACIÓN DE
ALUMINIO EN MEDIO ÁCIDO DE LOS LODOS
GENERADOS EN UNA PLANTA DE
TRATAMIENTO DE AGUA POTABLE”
TESIS
PRESENTADO POR
HUANCAYO - PERU
2019
i
TITULO
ii
ASESOR
iii
DEDICATORIA
porque es fuente de
motivación e inspiración
Lucia Gabriela
meta.
Juan Carlos
iv
AGRADECIMIENTO
A Rosa Maruja Román Lino, una mujer y madre ejemplar que es mi fuente
de fortaleza.
A Emilia Lanasque Mauricio por ser la mujer más tenaz que conozco por
su apoyo a lo largo de todos estos años de formación.
A nuestro asesor de tesis Ms. Henrry Raúl Ochoa León, por habernos
guiado, no solo en la elaboración de este trabajo de titulación, sino a lo
largo de la carrera universitaria, bridándonos el apoyo para desarrollarnos
profesionalmente y seguir cultivando valores.
v
ÍNDICE DE CONTENIDO
TITULO ............................................................................................................... ii
ASESOR ............................................................................................................ iii
DEDICATORIA ................................................................................................... iv
AGRADECIMIENTO ........................................................................................... v
ÍNDICE DE CONTENIDO ................................................................................... vi
SIMBOLOGÍA UTILIZADA.................................................................................. ix
ÍNDICE DE TABLAS .......................................................................................... x
ÍNDICE DE FIGURAS ........................................................................................ xi
RESUMEN ........................................................................................................ xii
INTRODUCCIÓN ............................................................................................. xiii
CAPITULO I
METODOLOGÍA DE LA INVESTIGACIÓN
1.1. Planteamiento del problema de investigación .......................................... 1
1.2. Formulación del problema ....................................................................... 2
1.2.1. Problema general .................................................................................... 2
1.2.2. Problemas específicos ............................................................................. 2
1.3. Justificación de la investigación ............................................................... 2
1.4. Objetivos .................................................................................................. 3
1.4.1. Objetivo General ...................................................................................... 3
1.4.2. Objetivos Específicos............................................................................... 3
1.5. Formulación de hipótesis y variables ....................................................... 4
1.5.1. Hipótesis General .................................................................................... 4
1.6. Identificación de variables........................................................................ 4
1.6.1. Variable independiente (X) ...................................................................... 4
1.6.2. Variable dependiente (Y) ......................................................................... 4
1.7. Operacionalización de variables .............................................................. 4
1.8. Metodología de la investigación ............................................................... 5
1.9. Diseño de investigación ........................................................................... 5
1.10. Población de estudio ............................................................................... 6
vi
1.11. Tamaño de la muestra ............................................................................. 6
1.12. Técnicas de recolección de datos ............................................................ 7
1.13. Análisis e interpretación de los resultados ............................................... 7
CAPÍTULO II
MARCO TEÓRICO
2.1. Antecedentes de la investigación .......................................................... 9
2.2. Bases Teóricas .................................................................................... 10
2.2.1. Agua potable: ...................................................................................... 10
2.2.1.1. Color: ................................................................................................... 11
2.2.1.2. Materia suspendida: ............................................................................ 11
2.2.1.3. Turbidez:.............................................................................................. 11
2.2.1.4. Patógenos: .......................................................................................... 11
2.2.1.5. Dureza: ................................................................................................ 11
2.2.1.6. Sabor y Olor: ....................................................................................... 11
2.2.1.7. Productos químicos nocivos: ............................................................... 11
2.2.2. Proceso convencional de potabilización del agua: .............................. 12
2.2.3. Caracterización de residuos del proceso de potabilización de agua: .. 13
2.2.4. Caracterización de lodos en el tratamiento de aguas: ......................... 14
2.2.5. Coagulación: ........................................................................................ 15
2.2.6. Hidrolisis del aluminio: ......................................................................... 17
2.2.7. Mecanismos por adsorción: ................................................................. 18
2.2.8. Mecanismo por barrido: ....................................................................... 19
2.2.9. Reacciones químicas de coagulación:................................................. 20
2.2.10. Floculación: ......................................................................................... 20
2.2.11. Características de los lodos: ................................................................ 21
2.2.12. Acondicionamiento del lodo: ................................................................ 21
2.2.13. Reducción del volumen del lodo: ......................................................... 22
2.2.14. Métodos de recuperación de aluminio: ................................................ 22
2.2.15. Propiedades de la disolución de aluminio en el lodo: .......................... 24
2.3. Marco conceptual ................................................................................ 25
CAPÍTULO III
PARTE EXPERIMENTAL: (MATERIALES Y MÉTODOS)
3.1. Equipos y materiales .............................................................................. 27
3.2. Procedimiento para la toma de muestras ............................................... 28
vii
3.2.1. La ubicación del punto de muestreo ...................................................... 28
3.2.2. La toma de muestra ............................................................................... 28
3.2.3. Desarrollo de las pruebas experimentales: ............................................ 29
3.2.3.1. Lugar de desarrollo de pruebas experimentales .............................. 30
3.3. Tratamiento de datos y discusión de resultados..................................... 35
3.4. Dosificación de ácido sulfúrico en los lodos ........................................... 35
3.5. Resultados después de los tratamientos ................................................ 37
3.6. Discusión de resultados ......................................................................... 40
3.7. Contrastación de hipótesis ..................................................................... 47
CONCLUSIONES............................................................................................. 52
RECOMENDACIONES .................................................................................... 53
BIBLIOGRAFÍA ................................................................................................ 54
ANEXO .......................................................................................................... 58
viii
SIMBOLOGÍA UTILIZADA
A Absorbancia
Al Aluminio
ANOVA Análisis De Varianza
EAA Espectrometría De Absorción Atómica
Fe Hierro
GL Grados De Libertad
H+ Ion Hidrogeno
OH- Ion Hidroxilo
pH Potencial De Hidrógeno
PTAP Planta De Tratamiento De Agua Potable
rpm Revoluciones Por Minuto
SST Sólidos Suspendidos Totales
ST Sólidos Totales
STV Sólidos Totales Volátiles
TPA Tratamiento Primario Avanzado
DQO Demanda Química de Oxigeno
DBO Demanda Bioquímica de Oxigeno
LMP Límites Máximos Permisibles
LMA Límites Máximos Admisibles
ECA Estándares de Calidad Ambiental
ix
ÍNDICE DE TABLAS
x
ÍNDICE DE FIGURAS
xi
RESUMEN
xii
INTRODUCCIÓN
xiii
Finalmente, en la investigación efectuada determinamos que el pH es uno de
los factores más importantes, ya que según va aumentando el pH, disminuye el
% de recuperación de aluminio, el tiempo de mezcla incide en la recuperación
de aluminio con menor efecto, según la pruebas a un determinado tiempo se
alcanza alta recuperación de aluminio y al transcurrir mayor tiempo la
recuperación de aluminio es más lento haciéndose constante, las cuales se
describen en forma más detallada en las conclusiones y recomendaciones
plasmadas en la parte final de este estudio.(Gamarra&Romero)
Los autores.
xiv
CAPITULO I
METODOLOGÍA DE LA INVESTIGACIÓN
Mayormente, los lodos generados del tratamiento del agua cruda tienen
un 90% de humedad, por lo que su manejo y transporte es tedioso, así
como también la disposición final debido al gran volumen que este ocupa”.
2
La implementación del proceso de recuperación de aluminio en medio
ácido en la planta de tratamiento de agua potable SEDAM HUANCAYO-
VILCACOTO disminuirá costos de materia prima, transporte y eliminación
de residuos. De otro lado, generará empleo para los pobladores, en la fase
de implementación y funcionamiento del nuevo proceso.
1.4. Objetivos
3
1.5. Formulación de hipótesis y variables
pH
tiempo de mezcla
4
1.8. Metodología de la investigación
5
Tabla 2. Diseño factorial
FACTORES TRATAMIENTO
2,0 (a1)
PH (A) 2,5 (a2)
3,0 (a3)
25 min (b1)
Tiempo de mezcla (B) 30 min (b2)
45 min (b3)
Fuente: Propia
Zα2 σ2 Zα2 PQ
no = =
E2 E2
Dónde:
n: Tamaño de muestras
6
N: Tamaño de la población bajo estudio
𝜎 2 : Varianza de la variable
Muestreos puntuales
Observación de campo.
Pruebas experimentales.
Análisis de laboratorio.
Procedimiento de muestreo.
7
1.13.1. Hipótesis Específicas
8
CAPÍTULO II
MARCO TEÓRICO
9
potabilización de agua sometidos a ensayos de recuperación de aluminio,
adicionando ácido sulfúrico (H2SO4), sedimentabilidad y espesamiento.
Utilizando H2SO4, se recuperó el 60-70 % de la concentración inicial del
aluminio en el lodo, con p H=1,5 Und. Y mezcla de 5-30 min. Para los
ensayos de sedimentabilidad y espesamiento se utilizaron los polímeros
Nalclear 8173 y Trafloc 496. Se obtuvieron remociones significativas para
SST y turbiedad en la sedimentabilidad con un nivel de significancia de
0,05; no hubo diferencias significativas entre los polímeros; la dosis que
presentó s de remoción significativas fue 10 mg/L. En el espesamiento, la
adición de Trafloc y el factor influyeron significativamente sobre las s de
remoción de DQO, DBO, SST y turbiedad; no hubo diferencias
significativas entre las dosis de polímero utilizadas. La sedimentabilidad
presentó mejores condiciones técnicas para el tratamiento de los lodos
ensayados.
10
Estas sustancias son:
2.2.1.1. Color:
(Beron C. , 2000)
2.2.1.3. Turbidez:
2.2.1.4. Patógenos:
2.2.1.5. Dureza:
11
Existen sustancias químicas orgánicas e inorgánicas que podrían
ser tóxicas y nocivas, que pueden aparecer en los recursos del
agua. Estas son absorbidas por los sólidos y se debe a
contaminación por aguas residuales industriales y
domésticas.(Beron C. , 2000)
12
2.2.3. Caracterización de residuos del proceso de potabilización de
agua:
13
el agua de lavado puede contener mayor cantidad de materia
orgánica, que la procedente de las purgas de los sedimentadores.
14
En general, los lodos generados en el proceso de potabilización de
agua, representan del 0.3% al 1% del agua tratada, estos pueden
considerarse como fangos poco concentrados. También se
conocen, dadas sus características, como fangos de hidróxidos (el
hidróxido de aluminio es uno de sus componentes principales). Los
procedentes de las purgas de sedimentadores pueden contener un
valor promedio de materia seca del orden del 0.5% (5 g/l). Este
valor es orientativo, ya que depende de varios factores, como son,
en primer lugar, las características del agua bruta (turbiedad, color,
materia orgánica, metales como hierro y manganeso, etc.), dosis
de coagulante y otros reactivos empleados, características y tipo
de decantadores y ritmo de purgas. Los lodos procedentes del agua
de lavado de filtros son menos concentrados aun, del orden de 0.2
a 0.3 g/l. (Sandoval, 2006)
2.2.5. Coagulación:
15
en ella, para procurar la formación de un floc que sea fácilmente
sedimentable. (Villegas & Castaño, 2005)
El Al+++ puede combinarse de igual forma con los OH- del agua
para formar hidróxido de aluminio (ecuación 1 y 2).
16
se puedan sedimentar, donde el floc se asienta y deja un líquido
clarificado. (Villegas & Castaño, 2005)
17
La composición de las especies hidrolizadas no son conocidas con
certeza, sin embargo, se han empleado diversos métodos para
definir esta composición, como medición de pH, titulaciones
potenciométricas, crioscopia, difusión, cinética de las reacciones,
conductividad, etc.(Barba & Mesa, 2003)
18
2.2.8. Mecanismo por barrido:
19
2.2.9. Reacciones químicas de coagulación:
𝐴𝑙𝑐𝑎𝑙𝑖𝑛𝑖𝑑𝑎𝑑 𝑛𝑎𝑡𝑢𝑟𝑎𝑙
2.2.10. Floculación:
20
incrementar la posibilidad de choque entre partículas y la
formación del floc. (Jiménez & Martínez, 2006)
21
2.2.13. Reducción del volumen del lodo:
22
que solubilizan los metales de las sales iónicas debido al carácter
anfótero del aluminio. (Barba & Mesa, 2003)
23
La demanda de ácido se determina en el laboratorio por titulación
de la muestra con H2SO4 (25%). Sin embargo, “la disolución de
aluminio depende del tiempo, y por lo tanto son necesarios
mínimo cerca de 15 minutos de mezcla para lograr que la reacción
se complete”. (Jiménez & Martínez, 2006)
Agua cruda. Agua que no ha sido tratada, o agua que entra a una planta
para tratamiento posterior.
25
Sólidos suspendidos totales (SST).,se definen como la cantidad de
sólidos atrapados en un filtro de fibra de vidrio que posteriormente se seca
a (103 -105 ºC) hasta peso constante.
26
CAPÍTULO III
Materiales
Reactivos
Agua destilada
𝐻2 𝑆𝑂4 95%
27
Equipos
ICP de masas
Agitador magnético
pHmetro
Equipo de prueba de jarras
3.2. Procedimiento para la toma de muestras
28
Figura 7. Decantadores de la PTAP - SEDAM Vilcacoto
Fuente: Propia
29
3.2.3.1. Lugar de desarrollo de pruebas experimentales
30
Para efectuar las pruebas de tratabilidad de lodos y la
caracterización se recolecto 5 litros de lodo del Pozo de
Purga para las pruebas experimentales.
31
B. Ensayos de tratabilidad (prueba de jarras)
Para cada prueba experimental se procedió a tomar las
muestras de lodo de 250 mL para la evaluación de
recuperación de aluminio a través de la prueba de jarras.
32
Figura 15. pH obtenido según diseño experimental
Fuente: Propia
Se continuó agitando a 100 rpm y se tomaron muestras
de 100 mL de lodo acidificado a los 15, 30 y 45 minutos
respectivamente. Se dejó decantar la muestra por un
lapso de 1 hora, de tal manera garantizar una adecuada
separación de fases.
33
Figura 17. Sedimentación de pruebas experimentales
Fuente: Propia
Por último, se filtró el sobrenadante; luego se procedió a
tomar muestras en las alícuotas para su análisis
respectivo por medio de un Espectrofotómetro de
absorción atómica en LABORATORIO QUIMICO YAULI
para determinar el porcentaje de recuperación de
aluminio.
34
3.3. Tratamiento de datos y discusión de resultados
35
Huancayo S.A. para alcanzar pH menores a 4 Y puedan reaccionar con
los lodos
Tabla 6. Dosificación de ácido sulfúrico Muestra I
36
Figura 19. Volumen de H2SO4 al 95% para modificación del pH
Fuente: Propia
En la figura 19 el volumen de ácido sulfúrico aumenta según vamos
disminuyendo el valor del pH es así que se determinó una regresión lineal
con estas variables para un volumen de lodo de 250 mL, la ecuación se
representa pH=-0,4398*vol_H2SO4+3,018 con un coeficiente de relación
del 95,3% existiendo una buena relación entre las variables.
Fuente: Propia
37
En la tabla 9 se muestran los resultados del volumen del lodo inicial de
250 mL que se trató y se redujo hasta 21,4 mL, y la concentración de
aluminio inicial de 235,4 mg/L se disminuyó hasta los 0,174 mg/L de
aluminio.
Tabla 10. Concentración de Al+3 y volumen de lodo (Muestra II)
Ph tiempo Al+3 Vol_lodo
Unidad min mg/L mL
- 0 211,48 250
2 15 16,164 85,1
30 2,164 63,7
45 0,998 23,5
2,5 15 18,124 101,1
30 15,264 107,6
45 12,001 39,9
3 15 53,214 117,9
30 29,459 103,6
45 28,005 53,2
Fuente: Propia
En la tabla 10 se muestran los resultados del volumen del lodo inicial de
250 mL que se trató y se redujo hasta 23,5 mL, y la concentración de
aluminio inicial de 199,634 mg/L se disminuyó hasta los 0,854 mg/L de
aluminio.
Tabla 11. Concentración de Al+3 y volumen de lodo (Muestra III)
pH tiempo Al+3 Vol_lodo
unidad min mg/L mL
- 0 199,63 250
2 15 17,02 85,4
30 2,817 51,7
45 0,854 21,1
2,5 15 16,038 109,9
30 33,929 105,5
45 10,501 38,1
3 15 49,28 119,6
30 31,93 103,9
45 32,01 54,2
Fuente: Propia
En la tabla 11 se muestran los resultados del volumen del lodo inicial de
250 mL que se trató y se redujo hasta 21,1 mL, y la concentración de
38
aluminio inicial de 211,48 mg/L se disminuyó hasta los 0,998 mg/L de
aluminio.
Con los datos obtenidos en las tablas 9,10 y 11 se obtuvieron el promedio
de los resultados obtenidos para realizar un análisis de las variables
intervinientes como se muestra en la tabla 12.
Tabla 12. Concentración de Al+3 y volumen de lodo (Promedio)
pH tiempo Al+3 Vol_lodo
unidad min mg/L mL
- 0 215,50 250,00
2 15 16,23 84,90
30 2,40 56,10
45 0,68 22,00
2,5 15 18,79 106,83
30 15,76 104,40
45 12,83 39,13
3 15 60,20 121,40
30 32,51 105,57
45 32,36 55,43
Fuente: Propia
En la tabla 12 se observa los resultados promedios de las pruebas
experimentales teniendo como valor inicial de 215,50 mg/L de aluminio
disminuyendo hasta 0,68 mg/L de aluminio que se encuentra en medio
ácido y mayor tiempo de mezcla, respecto al volumen de lodo inicial fue
de 250 mL y se redujo hasta 22,0 mL a las mismas condiciones que el de
aluminio.
39
En la Figura 20 se observa la reducción del ion aluminio en el
sobrenadante en los primeros 15 minutos la mayor disminución de ahí en
adelante se fue haciendo constante, los tres pH de estudio tienen el mismo
comportamiento la diferencia fue las concentraciones de aluminio.
Fuente: Propia
40
mg/L inferiores al valor de las muestras usadas en el estudio de la PTAP
SEDAM HUANCAYO. Estas presentan condiciones comparables a las
reportadas por la literatura en cuanto a altas concentraciones de Al+3.
Se calcularon el % de recuperación de aluminio a partir de los resultados
de análisis del laboratorio en los sobrenadantes de cada prueba
experimental, se aplicó la siguiente ecuación.
(𝐶0 𝐴𝑙 +3 − 𝐶𝑓 𝐴𝑙 +3 )
% 𝑑𝑒 𝑅𝑒𝑐𝑢𝑝𝑒𝑟𝑒𝑐𝑖𝑜𝑛 𝑑𝑒 𝐴𝑙 = ∗ 100%
𝐶0 𝐴𝑙 +3
A partir de la tabla 9 y remplazando los datos en la ecuación anterior se
obtiene la tabla 13.
Tabla 13. % de Recuperación de Al +3 y % de Reducción de lodo (Muestra
I)
pH tiempo % de Recup. % de Reduc.
unidad min Al+3 Vol_lodo
2 15 93,41% 66,32%
30 99,05% 78,84%
45 99,93% 91,44%
2,5 15 90,56% 56,20%
30 93,09% 59,96%
45 93,20% 84,24%
3 15 66,81% 49,32%
30 84,65% 56,32%
45 84,26% 76,44%
Fuente: Propia
41
Tabla 14. % de Recuperación de Al+3 y % de Reducción de lodo (Muestra
II)
pH tiempo % de Recup. % de Reduc.
unidad min Al+3 Vol_lodo
2 15 92,36% 65,84%
30 98,98% 79,32%
45 99,53% 91,56%
2,5 15 91,43% 56,04%
30 92,78% 57,80%
45 94,33% 84,76%
3 15 74,84% 52,16%
30 86,07% 58,44%
45 86,76% 78,32%
Fuente: Propia
42
En la tabla 15 la presencia de aluminio en dicha solución es inversamente
proporcional al pH al igual que las tablas anteriores, se realizó las tres
replicas a cada prueba experimental para encontrar diferencias, ya que
cada muestra contenía distintas concentraciones iniciales de aluminio en
los lodos y según los resultados obtenidos no existe diferencias
significativas en el % de recuperación de aluminio y menos en el % de
reducción de lodo.
Tabla 16. % de Recuperación de Al+3 y % de Reducción de lodo
(Promedio)
43
Figura 21. % Recuperación de aluminio promedio
Fuente: Propia
44
A partir de la Figura 23 se llega a la conclusión de que la eficiencia del
proceso de recuperación de aluminio depende de las concentraciones de
hidróxido insoluble presentes en el lodo 𝐴𝑙(𝑂𝐻)3 . Del mismo modo, el pH
quien se modifica acidificándolo mediante ácido sulfúrico, resulta esencial
en dicha eficiencia, en especial en cuanto a la riqueza del coagulante de
la solución recuperada, puesto que la adición de iones H+ mediante el
ácido sulfúrico adicionado, provoca el desplazamiento del equilibrio
hidrolítico favoreciendo la formación de especies solubles de aluminio.
Debido a este fenómeno aumenta la recuperación de aluminio a un pH de
2 unidades.
45
Gráfica de contorno de % de Recup Al vs. pH; tiempo
3,0
% de Recup
Al
< 0,70
2,8 0,70 – 0,75
0,75 – 0,80
0,80 – 0,85
0,85 – 0,90
2,6 0,90 – 0,95
> 0,95
pH
2,4
2,2
2,0
15 20 25 30 35 40 45
tiempo
46
proporcional al pH, se obtuvo un 91,20% de reducción de lodo de pH de
2 y 45 minutos de tiempo de mezcla, si se incrementa el valor del pH en
la solución, el % de recuperacion disminuye, el menor % de reducción de
lodos alcanzado por los tratamientos fue de 51,44% a las condiciones de
pH 3 y 15 minutos de tiempo de mezla.
Es importante el volumen de lodo porque estos están relacionados con la
recuperacion del aluminio .
2,4
2,2
2,0
15 20 25 30 35 40 45
tiempo
47
Tabla 17. Análisis de Varianza del % de recuperación de aluminio
Fuente GL SC Ajust. MC Ajust. Valor F Valor p
Modelo 10 0,169315 0,016932 24,76 0,000
Bloques 2 0,001334 0,000667 0,98 0,398
Lineal 4 0,151698 0,037924 55,46 0,000
pH 2 0,123527 0,061763 90,32 0,000
Tiempo 2 0,028171 0,014085 20,60 0,000
Interacciones de 4 0,016284 0,004071 5,95 0,004
2 términos
pH*tiempo 4 0,016284 0,004071 5,95 0,004
Error 16 0,010941 0,000684
Total 26 0,180256
Fuente: Propia
48
Figura 27. Diagrama de Pareto de efectos estandarizados
Fuente: Propia
49
Información del factor
Factor Niveles Valores
pH 3 2,0; 2,5; 3,0
tiempo 3 15; 30; 45
50
que las variables o factores influyen significativamente en el % de
reducción de lodo.
51
CONCLUSIONES
52
RECOMENDACIONES
53
REFERENCIAS BIBLIOGRÁFICAS
54
Trujillo: Universidad Privada Antenor Orrego. Obtenido De
Http://Repositorio.Upao.Edu.Pe/Bitstream/Upaorep/3561/1/Re_Ing.Civil_
Olga.Cedr%C3%93n_Ana.Cribilleros_Datos.Pdf
55
De Cartagena S.A E.S.P Y Estudio De La Viabilidad Económica De Su
Reutilización Como Coagulante . Cartagena.
56
Villegas, J. (2015). Recuperación De Sulfato De Aluminio A Partir De Lodos
Generados En Plantas De Potabilización De Agua Desarrollada.
Colombia.
57
ANEXO
Fuente: Propia
Fuente: Propia
58
3. Preparación de muestras de 250 mL para laboratorio
Fuente: Propia
Fuente: Propia
59
5. Proceso de filtrado del sobrenadante
Fuente: Propia
6. Medición del pH
Fuente: Propia
60
7. Análisis de laboratorio CERPER(MINERALES)
61
62
8. Análisis de laboratorio CE. LABORATORIOS YAULI (MINERALES)
63
64
65
66
67
68
9. Estándares Nacionales de Calidad ambiental de agua, Valores Máximos
Admisibles (VMA) y Límites Máximos Permisibles (LMP)
69
70
71
72
73
74
75
76
77
78