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Magda Beretta
Doutora em Química Analítica Ambiental – UFBA – Professora do Departamento de Engenharia Ambiental da UFBA
(mberetta@ufba.br)
Tania M. Tavares
Doutora em Química Analítica – USP – Professora do Departamento de Química Analítica da UFBA (ttavares@ufba.br)
Resumo
Este trabalho avaliou as concentrações de Hidrocarbonetos Policíclicos Aromáticos (HPAs) em sedimentos
de mesolitoral, de 23 estações no entorno da Baía de Todos os Santos, no Estado da Bahia, as suas
prováveis fontes e o risco ambiental desses compostos na região. A concentração total nos sedimentos
-1
variou de 1,3 a 4021 ng g (peso seco). Dentre os 16 HPAs, os de maior frequência foram o naftaleno e o
pireno, enquanto o menos frequente foi o acenafteno. A predominância de indicadores moleculares de
fontes pirolíticas, juntamente com a presença de indicadores de petróleo cru, sem uma distribuição
geográfica definida das suas relações, indicam fontes de diferentes naturezas. Os níveis de HPAs
individuais não representam risco de efeitos adversos sobre organismos aquáticos em 43% das estações
estudadas, mas são indicativos de ocasionais efeitos adversos em 56% das estações situadas,
principalmente, no norte da baía. Seis dos HPAs encontrados são carcinogênicos possíveis ou
comprovados para humanos e sua translocação para fauna comestível representa o maior risco de sua
presença nos sedimentos do mesolitoral dessa baía.
Abstract
This study evaluated the levels of 16 PAHs of intertidal sediments from 23 sampling stations surrounding the
Todos os Santos Bay, Bahia, Brazil. The possible sources were identified and the temporal distributions of
these compounds in this area were determined. The total PAH concentration ranged from 1.3 to 4021 ng.g-1
(dry weight). Naphthalene and pyrene were the most frequently detected, while the least frequently detected
was acenaphtene. A predominance of molecular markers of pyrolytic sources combined with the presence of
crude petroleum markers, without a well-defined geographical distribution of their concentration ratio,
indicate multiple types of PAH sources. Levels of individual PAHs do not pose a risk of adverse effects on
aquatic organisms in 43% of the stations studied, but are indicative of occasional adverse effects on 56% of
stations located mainly in the north of the bay. Five of the encounted PAHs are possible or proved
carcinogenic to humans and their translocation to edible fauna represents the greatest risk of their presence
in the intertidal sediments of this bay.
Figura 1: Localização das estações de amostragem de sedimento superficial na Baía de Todos os Santos
-1
3. RESULTADOS E DISCUSSÃO apresentaram valores de ∑ HPAs < 250 ng.g
(linha tracejada azul na Figura 2) e correspondem
3.1. Distribuição dos 16 HPAs prioritários à maioria dos sedimentos estudados (13
Na Figura 2 pode ser verificado que o estações), enquanto as maiores ficaram restritas
perfil da distribuição dos HPAs agrupados por duas estações, quais sejam, São Brás e Suape,
-1
número de anéis é semelhante na maioria das com concentrações de ∑ HPAs >2000 ng.g
estações, apesar da grande variação na (linha tracejada vermelha na Figura 2). As oito
concentração. Entre os 16 HPAs, os compostos estações restantes apresentaram valores
-1
que predominaram foram os constituídos por 4-6 intermediários (250 < ∑ HPAs < 2000 ng.g ).
anéis, provenientes primordialmente de Assim, podem-se distribuir os sedimentos
processos de combustão. Fluoranteno, pireno, analisados em três classes, com relação ao nível
benzo(a)antraceno, enzo(b+k)fluoranteno, criseno de concentrações – alta, média e baixa –, de
benzo(a)pireno, indeno(123-cd)pireno + forma semelhante à realizada por Benlahcen e
dibenzo(ah)antraceno e benzo(ghi)perileno foram colaboradores em 1997.
responsáveis por 58,3 a 98,9 % da concentração Observa-se, ainda na Figura 2, que as
total dos HPAs medidos em cada estação, amostras que foram classificadas como
destacando-se o fluoranteno e os relativamente contaminadas (apenas duas
benzo(b+k)fluorantenos como aqueles que estações) contêm uma elevada proporção de
apresentaram os maiores níveis de concentração. compostos de alta massa molecular (4-6 anéis),
As únicas exeções ocorreram nas estações T03.5 do fluoranteno ao benzo(ghi)perileno. De forma
(Mapele 5), T17 (Cabuçu), T20 (Mutá) e T27 semelhante ocorre com as amostras classificadas
(Caípe), onde o perfil de distribuição dos HPAs é como de contaminação média que apresentaram
dominado por compostos de 2-3 anéis com o perfil de distribuição característica de fontes
fenantreno apresentando as mais altas pirolíticas a altas temperatura, representando oito
concentrações na maioria dessas estações. das 23 estações estudadas. Finalmente, os
O predomínio dos HPAs de maior massa sedimentos representantes da classe de baixa
molecular (83% das amostras) deve-se, contaminação, compreendendo 13 das 23
provavelmente, às suas altas persistências, estações, fornecem um perfil de distribuição que
consequência do elevado caráter lipofílico e difere das anteriores. As únicas exceções
hidrofóbico dos mesmos. A concentração dos ocorreram nas estações T03.5, T17, T20 e T27,
-
HPAs com 4-6 anéis variou entre 1,4 e 3564 ng.g onde o perfil de distribuição dos HPAs é
1
, enquanto aqueles de 2-3 anéis ficaram situados dominado por compostos de 2-3 anéis, com o
-1
na faixa de concentração de 0,9 a 457 ng.g . fenantreno apresentando as mais altas
Estes resultados assemelham-se aos obtidos por concentrações na maioria dessas estações. Tais
Witt (1995) para os sedimentos superficiais do dados são indicativos de fonte direta de petróleo
Mar Báltico e àqueles encontrados por Yang ou pirólise em baixas temperaturas, uma vez que
(2000) para o Mar do Sul da China, onde HPAs nos manguezais existe muita produção artesanal
de alta massa molecular predominaram. O de carvão vegetal.
padrão similar de distribuição dos HPAs ao longo
da BTS sugere uma fonte comum de 3.2. Indicadores de Origem
contaminação na maioria das estações. O Os HPAs podem ser gerados,
predomínio de compostos com 4-6 anéis é principalmente, por três processos: (1) combustão
comumente encontrado em particulado da matéria orgânica, que pode ser tanto de
atmosférico (SICRE et al., 1987; GRIMALTI et al., queima de floresta quanto de queima de
1988; BUDZINSKI et al., 1997), e são combustíveis fósseis; (2) derramamentos de
introduzidos no ambiente aquático pela drenagem petróleo; ou (3) processos diagenéticos
do solo ou pela deposição atmosférica seca ou (degradação da matéria orgânica) (NEFF, 1979;
úmida. BAUMARD et al., 1999). O padrão molecular
A concentração total de HPAs nos gerado por cada fonte é como uma impressão
-1
sedimentos secos variou de 1,3 a 4021 ng. g , digital que possibilita a identificação dos
para as 23 estações. As menores concentrações processos geradores de HPAs quando se estuda
Figura 2: Perfil de distribuição de HPAs por grupo de anéis baseados na análise individual dos 16 HPAs
prioritários
-1
∑HPAs >2000 ng.g Relativamente contaminadas, de acordo com Benlahcen (1997)
-1
250 < ∑HPAs < 2000 ng.g Contaminação média, de acordo com Benlahcen (1997)
Um dos vários métodos que podem ser (F/A) e fluoranteno/pireno (Fl/P), têm sido
usados para determinar as prováveis fontes dos bastante utilizadas. Outra relação utilizada é entre
HPAs é o cálculo de razões. As razões entre os HPA alquilado e HPA não substituído (BUDZINSK
isômeros não substituídos, fenantreno/antraceno et al., 1997; SOCLO et al., 2000, SPORSTOL et
al., 1983). O petróleo, geralmente, contém mais uma boa estimativa das fontes originárias dos
fenantreno do que antraceno, já que o fenantreno HPAs.
é o isômero termodinamicamente mais estável. Para avaliar a origem da poluição nas
Consequentemente, a razão F/A é comumente amostras de sedimento da BTS, o primeiro
alta em contaminação petrogênica, e baixa em indicador usado foi a razão entre a soma das
poluição de origem pirolítica (SOCLO et al., 2000; concentrações dos HPAs de alta massa
YANG, 2000). molecular (AMM, definidos como m/z > 202) e a
Segundo Budzinski e colaboradores soma das concentrações dos HPAs de baixa
(1997), sedimentos com F/A>10 foram massa molecular (BMM, definidos como m/z <
contaminados, principalmente, por aportes 202).
petrogênicos, e F/A< 10 foram típicos de origem A Figura 3 mostra o perfil de distribuição
pirolítica. Já o fluoranteno, que é desta razão em cada estação. A utilização
termodinamicamente menos estável que o pireno, primária desse indicador fundamenta-se no fato
quando predomina numa amostra, indica origem de que a contaminação petrogênica é
pirolítica, enquanto o contrário sugere que os caracterizada pela predominância de HPAs de
HPAs foram derivados do petróleo (BUDZINSK et baixa massa molecular (2-3 anéis) (NEFF, 1979;
al., 1997). Produtos pirolíticos são, usualmente, WISE et al., 1995 BERNER et al., 1990; SOCLO
caracterizados por valores da razão Fl/P > 1 et al., 2000), enquanto os HPAs de massa
(BAUMARD et al., 1999). Estas duas razões molecular mais altas (4-6 anéis) predominam na
devem ser estudadas simultaneamente, segundo contaminação pirolítica (MUEL; SAGUEM, 1985
Raoux (apud BUDZINSK, 1997), para fornecer apud SOCLO et al., 2000).
162,4
60
50
Razão AMM/BMM
40
30
20
10
0
T03.1
T03.2
T03.3
T03.4
T03.5
T01
T02
T04
T06
T08
T12
T13
T14
T15
T17
T19
T21
T22
T24
T25
T26
T27
Estações
demonstraram uma origem distinta, já que as sanitários e águas pluviais) no ambiente, a menos
razões obtidas são menores que 1, sendo que na que tenha ocorrido uma introdução de derivados
T20 o naftaleno foi o único HPA detectado. É de petróleo. Neste estudo, optou-se por avaliar as
importante salientar que o tipo de sedimento fontes geradoras de HPAs, a partir da
coletado nestas estações é predominantemente interpretação das razões F/A e Fl/P, que devem
arenoso, e não argiloso como uma grande parte ser menores que 10 e maiores que 1,
das outras estações, não propiciando a adsorção respectivamente, para sugerir uma fonte de
de compostos orgânicos nos mesmos. combustão.
O padrão de distribuição em que Por outro lado, a predominância de HPAs
predominam HPAs com 2-3 anéis sugere alquilados e com 2 a 3 anéis indica fonte de
combustão incompleta de hidrocarbonetos fósseis poluição petrogênica. Naftaleno constitui uma
e descargas de refinaria de petróleo como fração significativa dos óleos crus e frações mais
prováveis fontes (BAYONA et al., 1993). Neste leves dos derivados do petróleo, podendo ser
ambiente, é comum que os HPAs mais voláteis (2 usado como indicador de contaminação
a 3 anéis) sejam perdidos por evaporação e foto- petrogênica (SPORSTOL et al., 1983). HPAs
decomposição. A origem desses compostos é, alquilados originários de fontes petrogênicas
principalmente, petrogênica, envolvendo podem ter contribuído significativamente para a
descargas diretas de óleo cru ou descargas carga total de hidrocarbonetos nos sedimentos de
municipais (NEFF, 1979; BOTELHO et al., 1998). algumas estações, porém, não foram
Tais compostos sofrem degradação mais severa determinados neste estudo.
do que aqueles de alta massa molecular, Para uma melhor visualização e
comumente pirolíticos, através de processos interpretação das fontes de origem dos HPAs, foi
físico-químicos ou microbiológicos (SIMO et construído um gráfico a partir das razões F/A e
al.,1997). Consequentemente, observa-se um Fl/P de algumas estações, representadas na
predomínio de HPAs pirolíticos (esgotos Figura 4.
20 T25
18
16 Zona
petrogênica
Razão 14
12
10
8
Zona pirolítica
6
4
2
0
0 0,5 1 1,5 2 2,5 3
Razão Fl /P
Observa-se no referido gráfico que duas origem petrogênica e a outra pirolítica. Como
zonas foram definidas: uma é característica da pode ser visto, das 17 estações em que foi
possível calcular as razões, a maior parte caiu na sedimento e, também, para priorização de ações
zona de influência pirolítica, isto é, apresentaram e decisões governamentais.
valores da razão F/A abaixo de 10 e valores da Concentrações de HPAs em sedimentos
razão Fl/P acima de 1, o que é característico de abaixo do PQT, normalmente, não provocam
processos de combustão em alta temperatura. As efeitos adversos sobre organismos aquáticos,
demais estações apresentaram resultados enquanto que concentrações acima do NEP são,
conflitantes, sugerindo um leve impacto de maneira frequente, associadas a efeitos
petrogênico sobre uma predominante origem biológicos adversos. Concentrações de HPAs
pirogênica. Entretanto, não se pode concluir que entre estes dois limites caracterizam ambientes
os HPAs de alta massa molecular tenham uma onde efeitos adversos são ocasionalmente
origem diferenciada daqueles de baixa massa observados. A utilização de tais valores fornece
molecular, pois fatores como as taxas de um meio prático de identificar locais com
degradação podem influenciar as concentrações. significância toxicológica mínima ou potencial de
interesse para futuras investigações.
3.3. Diagnóstico da Qualidade dos Sedimentos Dentre os 16 HPAs prioritários
da BTS analisados, os de maior frequência nas amostras
Neste trabalho, foram utilizados os de sedimento foram o naftaleno e o pireno.
critérios de qualidade de sedimentos Embora o acenafteno tenha sido o menos
estabelecidos pela agência ambiental canadense frequente, presente em 52% das amostras, foi o
Environment Canada (1998), devido à único com concentrações acima do NEP, ou seja,
inexistência de critérios brasileiros. Esta agência em níveis cujos efeitos adversos sobre os
estabelece padrões de qualidade temporários organismos aquáticos, provavelmente, ocorrerão.
(PQT) e níveis de efeitos prováveis (NEP) para Os dados de frequência de HPAs individuais nas
sedimentos marinhos e de água doce. PQT e amostras de sedimento encontram-se na Tabela
NEP são ferramentas de interpretação 1.
importantes para a avaliação da significância
toxicológica ambiental dos dados químicos do
Pode ser visto na referida tabela que estações (Mapele 5, Rio Mataripe, S. F. do
diferentes HPAs considerados carcinogênicos Conde, São Brás, Cabuçu, Saubara e Caípe)
estão presentes em 61 a 91 % das amostras. A poderá vir a sofrer algum efeito adverso devido
estação T14 (São Brás) apresentou o maior ao acenafteno. Comparando-se os valores
número de compostos (9) com concentrações individuais dos HPAs, em Acupe, com os de PQT
situadas entre os valores estabelecidos para o e NEP, verifica-se que os valores de seis outros
PQT e o NEP. Portanto, à luz dos critérios HPAs se encontram entre esses valores. É
canadenses, os sedimentos desta estação importante salientar que algumas destas
oferecem um risco de incidência de efeitos estações estão localizadas nas proximidades da
adversos aos organismos aquáticos que varia de refinaria Landulpho Alves (RLAM), onde a
14 a 29 %, em função do HPA específico. A mariscagem é intensa. Segundo depoimentos
estação T15 (Acupe) foi a única onde se registrou informais de marisqueiras, durante coletas de
concentração acima do nível de efeito provável amostras de moluscos, em diversos estudos
(NEP) devido ao acenafteno. Portanto, existem procedidos pela equipe do Laboratório de
57 % de probabilidade de que ocorram efeitos Química Analítica da UFBA – LAQUAM, a
adversos severos aos organismos aquáticos produção de moluscos vem caindo nos últimos
associados a tais sedimentos provocados por anos, após décadas de sustentação da
esse HPA. Além desta, a biota de sete outras população ribeirinha.
Figura 5: Mapa de risco de HPAs individuais com concentrações entre PQT e NEP
Uma análise global dos resultados que: nas estações T01, T02, T03.3, T03.4, T04,
obtidos para as 23 estações investigadas mostra T19, T20, T21, T22 e T24 todos os HPAs
-1
Tabela 2: Concentrações médias (ng.g , peso seco) de HPAs individuais com potencial carcinogênico em
sedimentos da BTS
Fluoranteno B(a)antraceno Criseno B(b+k)fluoranteno B(a)pireno Ind+D(ah)antraceno
Estações
T01 5,5 <0,009 3,5 6,5 5,5 2,5
T02 25,9 <0,009 19,4 20,9 28,8 12
T03.1 121 73,7 137 223 111 131
T03.2 328 380 338 211 137 45,3
T03.3 46,9 15,5 14,5 52,4 25 10,5
T03.4 12,5 0,5 6 15 4,5 <0,029
T03.5 3,5 <0,009 <0,018 1,5 <0,017 <0,029
T04 15,5 <0,009 7 23,5 17 8
T06 187 106,2 <0,018 348 192 238
T08 64,4 <0,009 299 50,4 418 42,5
T12 201 80,9 149,4 182 183 111
T13 208 64,1 115 142 72,1 72,6
T14 861 311 284,1 685 334 337
T15 128 99,4 160 292 97,5 148
T17 9 <0,009 <0,018 <0,027 <0,017 <0,029
T19 <0,015 0,5 0,6 <0,027 0,1 <0,029
T20 <0,015 <0,009 <0,018 <0,027 <0,017 <0,029
T21 0,6 65,7 71,3 1,3 12,9 4,2
T22 5 <0,009 <0,018 3,5 3 <0,029
T24 0,7 5,9 6,3 1,3 9,8 1,3
T25 196 66,8 95,2 144 51,9 72,8
T26 751 254 340 415 348 202
T27 21 <0,009 <0,018 12 7 12,5
fontes pirolíticas, juntamente com a presença de AND FINGAS, M. F Polycyclic aromatic hydrocarbon
indicadores de petróleo cru, sem uma distribuição emission from combustion of crude oil in water.
Environmental Science and Technology, n. 24, p. 1418-
geográfica definida das suas relações, indicam 1427, 1990.
fontes múltiplas de diferentes naturezas.
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avaliação da qualidade dos sedimentos foi
aplicado nas amostras deste estudo, e a estação BOTELLO, A. V.; VILLANUEVA, S. F.; DIAZ, G. G.;
São Brás aparece como a de maior BRIONES, E. E. Polycyclic aromatic hydrocarbons in
contaminação, apresentando o maior número de sediments from Salina Cruz Harbour and coastal areas,
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compostos (9) com concentrações situadas entre 554-558, 1998.
os valores estabelecidos de PQT e NEP. A
estação T15 (Acupe), a mais próxima de São BUDZINSKI, H.; JONES, I.; BELLOCQ, J.; PIÉRARD,
Brás, foi a única onde se registrou concentração C.; GARRIGUES, P. Evaluation of sediment
contamination by polycyclic aromatic hydrocarbons in
acima do nível de efeito provável (NEP), devido the Gironde estuary. Marine Chemistry, n. 58, p. 85-97,
ao acenafteno. Em treze das 23 estações 1997.
estudadas, foram detectados HPAs com
EISLER, R. Polycyclic aromatic hydrocarbon hazards to
concentrações situadas entre o PQT e o NEP, fish, wildlife and invertebrates: a synoptic review. U. S.
portanto, locais onde efeitos adversos, Fish and Wildlife Service. Biological Report 85 (1.11),
ocasionalmente, ocorrerão por conta da ação 1987. 81 p.
individual de diferentes HPAs.
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Os resultados apresentados indicam a Guidelines for the Protection of Aquatic Life. 1998.
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diversas atividades são desenvolvidas, como o GARRIGUES, P.; NARBONNE, J. F.; LAFAURIE, M.;
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a essa última, a preocupação deve-se ao fato de SALAUN, J. P.; MONOD, J. L.; ROMEO, M. Banking of
ser esta atividade, para muitas populações environmental samples for short-term biochemical
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carentes, a única fonte de ingestão diária de environments: the GICBEM experience (1986-1990).
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